国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

【純計(jì)算】日本東北大李昊/浙大程麗華ChemSusChem：為什么電解水過(guò)程中PbO2能產(chǎn)生臭氧？

? 頂刊 ? 閱讀 31
【純計(jì)算】日本東北大李昊/浙大程麗華ChemSusChem：為什么電解水過(guò)程中PbO2能產(chǎn)生臭氧？
通訊作者：程麗華，李昊
通訊單位：浙江大學(xué)，日本東北大學(xué)
論文速覽
臭氧（O3）以其強(qiáng)大的氧化能力和殺菌性能而聞名，被認(rèn)為是一種有效的氧化劑和消毒劑。臭氧水處理技術(shù)因其環(huán)境友好、效率高而受到越來(lái)越多的關(guān)注。水電解電化學(xué)臭氧生產(chǎn)（EOP）因其在水電解陽(yáng)極上形成O3時(shí)的高電流效率和高O3濃度而備受青睞。這種反應(yīng)原則上只需要綠色的電力和水就可以產(chǎn)生O3。
到目前為止，金紅石型PbO2是在可靠電化學(xué)電位下表現(xiàn)出最佳EOP性能的陽(yáng)極電催化材料之一。然而，PbO2催化臭氧產(chǎn)生的反應(yīng)機(jī)理很少被研究，也沒(méi)有得到很好的理解，部分原因是忽視了在操作條件下PbO2的電化學(xué)驅(qū)動(dòng)表面狀態(tài)（即真實(shí)的表面覆蓋率和表面結(jié)構(gòu)）的分析。在此，我們使用密度泛函理論（DFT）計(jì)算、活性分析和催化火山模型從電化學(xué)表面態(tài)分析開(kāi)始，揭示PbO2 EOP活性的起源。
圖文導(dǎo)讀

【純計(jì)算】日本東北大李昊/浙大程麗華ChemSusChem：為什么電解水過(guò)程中PbO2能產(chǎn)生臭氧？

圖1：PbO2的體相Pourbaix圖，作為pH值和電勢(shì)與標(biāo)準(zhǔn)氫電極（SHE）的函數(shù)。能量數(shù)據(jù)是從Materials Project數(shù)據(jù)庫(kù)中提取的。
表1：PbO2的計(jì)算表面能
【純計(jì)算】日本東北大李昊/浙大程麗華ChemSusChem：為什么電解水過(guò)程中PbO2能產(chǎn)生臭氧？

【純計(jì)算】日本東北大李昊/浙大程麗華ChemSusChem：為什么電解水過(guò)程中PbO2能產(chǎn)生臭氧？

圖2: 可逆氫電極（RHE）標(biāo)度（T=298 K）下（a）PbO2（110）、（b）PbO2（101）和（c）PbO2（111）的表面Pourbaix圖。

【純計(jì)算】日本東北大李昊/浙大程麗華ChemSusChem：為什么電解水過(guò)程中PbO2能產(chǎn)生臭氧？

圖3: PbO2原始表面和含有氧空位（OV）表面在零電勢(shì)（U=0 V）以及理論平衡電勢(shì)（U=1.23 V）在pH=0和T=298 K條件下的OER自由能圖：（a）（110）；（b）（101）；（c）（111）；（d）PbO2（110）、（101）和（111）含有OV表面的OER火山模型繪制。

【純計(jì)算】日本東北大李昊/浙大程麗華ChemSusChem：為什么電解水過(guò)程中PbO2能產(chǎn)生臭氧？

圖4: PbO2（101）含OV表面在U=0、1.23、1.51和2.17 VRHE，T=298 K時(shí)的自由能圖。插圖顯示了O3*形成的動(dòng)力學(xué)步驟。藍(lán)色、粉色和紅色球體分別代表Pb、晶格O和反應(yīng)性O(shè)。

【純計(jì)算】日本東北大李昊/浙大程麗華ChemSusChem：為什么電解水過(guò)程中PbO2能產(chǎn)生臭氧？

圖5: 用PbO2（101）含有OV表面及過(guò)渡金屬摻雜的表面繪制導(dǎo)出的EOP火山活動(dòng)模型。
總結(jié)展望
通過(guò)DFT計(jì)算、活性分析和催化火山模型的電化學(xué)表面態(tài)分析開(kāi)始，揭示了PbO2 EOP性能的起源。發(fā)現(xiàn)在實(shí)驗(yàn)EOP電位（即2.2 VRHE左右的電位）下，氧空位（OV）可以在PbO2表面上很容易地產(chǎn)生。隨后的動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)分析表明，PbO2表面上的這些OV位點(diǎn)通過(guò)一種O*-O2*耦合機(jī)制對(duì)EOP具有很高的活性。特別地，具有”原位”生成OV的金紅石PbO2（101）表面表現(xiàn)出優(yōu)異的EOP活性，優(yōu)于（111）和（110）表面。
最后，通過(guò)催化火山模型，我們發(fā)現(xiàn)PbO2接近反應(yīng)的理論最佳值，表明金紅石型PbO2具有優(yōu)異的EOP性能。所有這些分析通常與實(shí)驗(yàn)觀察結(jié)果一致。這項(xiàng)研究提供了第一個(gè)火山模型來(lái)解釋為什么金紅石型PbO2是EOP的最佳金屬氧化物材料之一，并為這種很少研究但工業(yè)上有前景的反應(yīng)提供了新的設(shè)計(jì)指南。
文獻(xiàn)信息
Origin of the Activity of Electrochemical Ozone Production over Rutile PbO2 Surfaces.
期刊: ChemSusChem (IF: 7.5)

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/07/23/bdeb8d1eea/

贊 (0)

相關(guān)推薦

通城县| 大厂| 运城市| 神农架林区| 绥江县| 阿拉善左旗| 开远市| 绿春县| 南宁市| 游戏| 搜索| 达孜县| 蛟河市| 岱山县| 巴林右旗| 平乡县| 岑巩县| 隆林| 资兴市| 沂水县| 寿阳县| 广饶县| 达孜县| 平陆县| 大庆市| 红安县| 正定县| 宁城县| 嘉兴市| 广德县| 玛多县| 和政县| 凤山市| 满城县| 中宁县| 西昌市| 林甸县| 黔江区| 襄汾县| 栾城县| 光山县|