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?華理ACS Catal.: 電解質(zhì)調(diào)控界面氫鍵環(huán)境，促進酸性CO2電解

電化學CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)是利用可再生電力生產(chǎn)高附加值化學品的有效途徑。然而，在堿性或中性電解質(zhì)中不可避免地引起CO₂和OH^?物種之間的反應(yīng)，形成的碳酸根離子(CO₃^2?)/碳酸氫根離子(HCO₃^?)通過陰離子交換膜(AEM)遷移到陽離子側(cè)降低了碳效率。此外，在陰極電極附近形成的碳酸鹽沉積物會堵塞氣體擴散電極的多孔通道，導致穩(wěn)定性降低。酸性CO₂RR的碳利用效率比堿性或中性更高，這是由于在pH<3.75時抑制了CO₃^2?或HCO₃^?的生成。

此外，少量的碳酸鹽物質(zhì)與過量的質(zhì)子快速反應(yīng)再生CO₂，實現(xiàn)反應(yīng)物再循環(huán)。然而，酸中高濃度的H⁺離子導致了嚴重的析氫反應(yīng)(HER)。并且，由于催化劑的酸腐蝕和/或氣體擴散電極的損壞，大多數(shù)催化劑在酸性環(huán)境中的穩(wěn)定性降低。界面氫鍵環(huán)境對質(zhì)子轉(zhuǎn)移和氫相關(guān)反應(yīng)的動力學(如HER和CO₂還原)有很大的影響。因此，為了充分解決上述問題，在界面處設(shè)置一個合適的質(zhì)子通量微環(huán)境是非常可取的。

近日，華東理工大學李春忠和江宏亮等提出了一個電解質(zhì)工程策略，選擇了一些基于磺酸鹽的添加劑作為電解質(zhì)添加劑，以調(diào)節(jié)界面H鍵環(huán)境，促進酸性條件下CO₂的電解。拉曼光譜和核磁共振(NMR)分析已經(jīng)證明了-SO₃-基團和水分子之間強烈的氫鍵相互作用，使得水分子間的氫鍵斷裂。在含有對苯乙烯磺酸鈉(SPS)、對甲苯磺酸鈉(STS)和苯磺酸鈉(SBS)電解質(zhì)體系中，含SPS的體系具有最強的H鍵相互作用，并表現(xiàn)出最佳的質(zhì)子轉(zhuǎn)移抑制作用。

機理研究表明，含SPS的體系表現(xiàn)出較低的H₃O⁺還原動力學和較強的CO₂質(zhì)子化能力。原位FTIR和拉曼光譜揭示了SPS分子在外加偏壓作用下向界面微環(huán)境區(qū)域組裝，通過減少弱H鍵水來重建界面H鍵環(huán)境。這減緩了質(zhì)子轉(zhuǎn)移，降低了界面處的質(zhì)子濃度，創(chuàng)造了一個較低的質(zhì)子通量界面。

性能測試結(jié)果顯示，對于含SPS電解質(zhì)的CO₂RR系統(tǒng)，以Ag作為工作電極，在250 mA cm^-2電流密度下CO₂轉(zhuǎn)化為CO的選擇性為97.8%，高于K₂SO₄作為電解質(zhì)的系統(tǒng)(在250 mA cm^-2下為78.0%)。同時，該系統(tǒng)在低電流密度下顯著抑制了HER(在150 mA cm^-2下CO選擇性為95.0%)，這突出了SPS在重構(gòu)H鍵環(huán)境以抑制質(zhì)子轉(zhuǎn)移方面的優(yōu)勢。

總的來說，該項工作為在酸性介質(zhì)中通過操縱界面H鍵環(huán)境實現(xiàn)高效CO₂轉(zhuǎn)化提供了一種簡單有效的方法，并且該項研究的結(jié)果建立了電解質(zhì)性質(zhì)、界面H鍵環(huán)境和電化學性質(zhì)之間的聯(lián)系，為未來的CO₂RR研究提供了有價值的參考。

Modulating interfacial hydrogen-bond environment by electrolyte engineering promotes acidic CO₂ electrolysis. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c02916

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