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?太原理工/天大AFM: 調(diào)制Cu單原子微環(huán)境結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系，有效促進(jìn)1O2產(chǎn)生

難降解有機(jī)污染物在環(huán)境水體中的廣泛存在，對生態(tài)系統(tǒng)和人類健康產(chǎn)生了不利影響?；钚匝跷锓N(ROS)，包括單線態(tài)氧(¹O₂)、超氧自由基(?O₂^?)、羥基自由基(?OH)和過氧化氫(H₂O₂)等，由于其對難降解有機(jī)污染物有很強(qiáng)的降解作用而引起了廣泛的關(guān)注。產(chǎn)生活性氧物種的高級氧化工藝(AOPs)已廣泛應(yīng)用于傳統(tǒng)的廢水處理廠。非自由基¹O₂具有氧化能力輕、壽命長、pH相容性好、耐水性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)，已成為降解難降解有機(jī)污染物的首要選擇。

目前，AOPs產(chǎn)生¹O₂的常用技術(shù)主要包括H₂O₂的活化和過氧硫酸鹽的活化。然而，外源性過氧化物的引入不僅增加了運(yùn)輸和儲存成本，而且還產(chǎn)生了不必要的自由基。因此，開發(fā)高性能的光催化劑用于從基態(tài)O₂直接選擇性合成¹O₂可能是一種潛在的替代策略。

近日，太原理工大學(xué)吳旭、鄧楊和天津大學(xué)張振等在網(wǎng)狀超分子COF結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上，成功地制備了具有不同配位環(huán)境的N_x-Cu-O_4-x(x=1-4)催化劑，用于直接光催化O₂生產(chǎn)¹O₂。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計算表明，O原子具有良好的親電性，使得最佳的N₃-Cu-O₁@COF單原子樣品的電荷轉(zhuǎn)移能力增強(qiáng)，以及d帶中心接近費(fèi)米能級。同時，O₂在N₃-Cu-O₁活性中心上的“端接”型吸附構(gòu)型能促進(jìn)Cu-O鍵的斷裂，而不是O-O鍵的斷裂。因此，N₃-Cu-O₁@COF光催化劑對關(guān)鍵*OOH中間體具有最佳的生成和解吸能，促進(jìn)O₂選擇性形成¹O₂。

以四環(huán)素為模型污染物，N₃-Cu-O₁@COF光催化劑在光照下80分鐘內(nèi)的光催化降解效率達(dá)到91.49%，光降解速率常數(shù)約為?0.03241 min¹，分別是N₁-Cu-O₃@COF(0.01594 min¹)、N₂-Cu-O₂@COF(0.01301 min¹)和N₄-Cu@COF(0.02367 min¹)的2.0倍、2.5倍和1.4倍。同時，N₃-Cu-O₁@COF催化劑即使經(jīng)過連續(xù)5次降解實(shí)驗(yàn)后仍顯示出良好的降解活性，這意味著它在處理抗生素微污染物方面具有良好的再循環(huán)性。

總的來說，該項(xiàng)工作所提出的配位工程為實(shí)現(xiàn)催化性能的可控調(diào)控、了解催化劑的結(jié)構(gòu)-效能聯(lián)系以及開發(fā)更先進(jìn)的催化劑鋪平了道路。

Elucidating the microenvironment structure-activity relationship of Cu single-site catalysts via unsaturated N,O-coordination for singlet oxygen production. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202407147

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