第一作者：Li Zeng， Qinghong Yang，Jianxing Wang

通訊作者：雷愛(ài)文

通訊單位：武漢大學(xué)

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合成電化學(xué)新技術(shù)是國(guó)際純粹與應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會(huì)（IUPAC）評(píng)定的2023年度化學(xué)領(lǐng)域十大新興技術(shù)之一。因?yàn)槠渚邆渚G色、安全和低能耗的特性，合成電化學(xué)新技術(shù)將有望發(fā)展成為新質(zhì)生產(chǎn)力，用于解決當(dāng)前基于化石能源驅(qū)動(dòng)的現(xiàn)行生產(chǎn)力產(chǎn)生的環(huán)境污染、安全生產(chǎn)風(fēng)險(xiǎn)和高能耗問(wèn)題。這種新興合成技術(shù)主要以直流電(DC)作為驅(qū)動(dòng)力，并通過(guò)調(diào)節(jié)電流或者電壓控制化學(xué)反應(yīng)過(guò)程。

而直流電(DC)電合成在過(guò)去的一個(gè)世紀(jì)中經(jīng)歷了優(yōu)化，在各種工業(yè)過(guò)程中起著關(guān)鍵作用。以極性反轉(zhuǎn)和周期性波動(dòng)為特征的交流電(AC)電合成可能有利于多個(gè)化學(xué)反應(yīng)，但設(shè)備、原理和應(yīng)用場(chǎng)景仍未得到充分開(kāi)發(fā)。

本論文介紹了一種編程交流（pAC）電合成協(xié)議，該協(xié)議能夠系統(tǒng)地調(diào)整電流、頻率和占空比。代表性pAC波形的應(yīng)用有助于交叉耦合和雙官能化反應(yīng)中銅催化的碳?xì)滏I裂解，而這些反應(yīng)在直流和化學(xué)氧化條件下表現(xiàn)不佳。此外，通過(guò)在不同波形應(yīng)用下觀察催化劑的動(dòng)態(tài)變化，為反應(yīng)機(jī)理提供了見(jiàn)解。

?圖文導(dǎo)讀

圖1：pAC電合成模式。

圖2：使用不同波形的反應(yīng)優(yōu)化。

圖3：機(jī)理見(jiàn)解和比較。

圖4：pAC促進(jìn)的C(sp³)-H炔基化。

圖5：pAC促進(jìn)的Z型雙官能團(tuán)化。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Programmed alternating current optimization of Cu-catalyzed C-H bond transformations

期刊：Science

DOI：10.1126/science.ado0875