第一作者：Guangming Zhan，Lufa Hu

通訊作者：張禮知，李浩，么艷彩

通訊單位：上海交通大學

張禮知，上海交通大學環(huán)境科學與工程學院，特聘教授，博士生導師。國家杰出青年科學基金獲得者（2014），科技部中青年科技創(chuàng)新領軍人才計劃（2015），教育部長江學者特聘教授（2016），萬人計劃科技創(chuàng)新領軍人才（2017），湖北省高層次人才工程第一層次入選者（2012），湖北省高端人才引領培養(yǎng)計劃第二層次入選者（2012），教育部新世紀優(yōu)秀人才支持計劃入選者（2007），洪堡學者（2006-2007，德國馬普膠體與界面所）。

（信息來源：https://sese.sjtu.edu.cn/faculty/view/117?eqid=dfb1ab4c00096c05000000026476c8d9）

李浩，上海交通大學環(huán)境科學與工程學院，長聘教軌副教授，博士生導師。研究方向：污染控制化學，光/電催化化學，納米環(huán)境材料。

（信息來源：https://sese.sjtu.edu.cn/faculty/view/118）

么艷彩，上海交通大學，環(huán)境科學與工程學院，長聘教軌副教授，博導，研究方向：原子尺度環(huán)境功能材料，電化學水污染控制與資源化，能源電化學。

（信息來源：https://sese.sjtu.edu.cn/faculty/view/114）

論文速覽

電化學尿素氧化反應（UOR）提供了一種可持續(xù)的途徑，用于在水-能源關系網(wǎng)中生產(chǎn)氫氣和廢水脫氮。然而，其廣泛應用受到有害的氰酸鹽或亞硝酸鹽生成的限制，而不是無害的氮氣。

本文展示了原子級分散的不對稱Ni-O-Ti位點在Ti泡沫陽極上實現(xiàn)了99%的氮氣選擇性，超過了已記錄的Ni基電催化劑中Ni-O-Ni對應物，其氮氣選擇性低于55%。在與Pt對電極耦合時，在213 mA cm^–2的電流密度下，1.40 V的電壓下提供了22.0 mL h^–1的氫氣析出速率。

這些不對稱位點具有親氧的Ti緊鄰Ni，有利于與尿素中的羰基而非氨基團的相互作用，從而防止了過早的共振C?N鍵斷裂，在此之前通過分子內(nèi)N-N偶聯(lián)向N₂發(fā)展。進一步開發(fā)了一個由商業(yè)Si光伏電池驅(qū)動的原型器件，用于太陽能驅(qū)動的現(xiàn)場尿液處理和分散式氫氣生產(chǎn)。

圖文導讀

圖1：選擇性UOR機制和動機的示意圖。

圖2：原子隔離的不對稱Ni-O-Ti位點的表征。

圖3：原子隔離的不對稱Ni-O-Ti位點的電化學性能。

圖4：UOR在原子分離的不對稱Ni-O-Ti位點上的機制。

圖5：原子隔離的非對稱Ni-O-Ti位點上的UOR的理論研究。

圖6：太陽能反應堆的設計與性能。

文獻信息

標題：Highly selective urea electrooxidation coupled with efficient hydrogen evolution

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-50343-8