第一作者：Samir H. Al-Hilfi，Xikai Jiang，Julian Heuer

通訊作者：Mischa Bonn，Klaus Mullen，周亞洲

通訊單位：德國馬克斯-普朗克研究所，江蘇大學

Klaus Mullen教授，自 1989 年以來，一直擔任馬克斯·普朗克聚合物研究所所長。他是當代最具創(chuàng)造力和影響力的化學家之一。美國藝術與科學學院榮譽院士。中國科學院外籍院士。

Mischa Bonn教授，阿姆斯特丹大學特聘教授。馬克斯普朗克聚合物研究所所長。研究方向為生物分子系統(tǒng)和此類系統(tǒng)中的水的無標記（超快）振動光譜和顯微鏡，包括生物膜的模型系統(tǒng)；光伏構件中載流子動力學的研究。

周亞洲，江蘇大學材料學院副教授，師從Klaus Muellen教授，專注于金屬單原子、團簇催化劑的合成方法，原子結構-性能間構效關系，以及催化劑在電催化，有機催化等應用的研究。2022年，加入馬普高分子所所長Mischa Bonn教授課題組進行獨立研究。

論文速覽

單原子催化劑（SACs）為先進技術開辟了新的可能性，但在制備高密度單原子位點時，單個原子容易聚集成團簇，主要歸因于原子在熱解過程中擴散和穩(wěn)定的微妙平衡。

本研究提出了一種新概念——通過壓力控制金屬擴散來制造超高壓密度SACs。降低壓力顯著抑制了聚集，使得單原子負載量幾乎是在大氣壓下獲得的三倍。分子動力學和計算流體動力學模擬揭示了金屬躍遷機制的作用，通過增加金屬-配體結合的概率，最大化了金屬原子的分布。通過電催化氧還原反應活性位點密度的驗證，證明了該方法的穩(wěn)健性。首次在單個Cu位點上實現(xiàn)Ullmann型碳-氧偶聯(lián)反應的催化，展示了有效異質(zhì)催化的更多選擇。

圖文導讀

圖1：在大氣壓下熱解過程中單原子位點密度的增加、Fe-NC材料的形貌對比，以及通過壓力控制金屬擴散方法制備SACs的示意圖。

圖2：通過高角環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）圖像展示了在0.87 mbar壓力下合成的Fe-NC催化劑的特征。

圖3：其他SACs的合成和表征，包括Co、Cu、Ni、Mn、Pd、Ru和Mo的HAADF-STEM圖像，以及Pd SAC和Ru SAC的傅里葉變換EXAFS光譜。

圖4：壓力控制金屬擴散的機理研究。

圖5：SACs的催化性能。

文獻信息

標題：Single-Atom Catalysts through Pressure-Controlled Metal Diffusion

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.4c03066