第一作者：Jian Zhou, Liangliang Xu

通訊作者：黃明華，韓仲康

通訊單位：中國海洋大學，浙江大學

黃明華，中國海洋大學教授，博士生導師，德國洪堡學者，山東省優(yōu)秀研究生導師，中國海洋大學最美教師。Nano Research編委、Green Carbon和Rare Metals青年編委。目前致力于將國家重大需求與應用基礎研究相結合，以國家 “雙碳”目標及海洋新能源開發(fā)需求為導向，結合青島海洋特色優(yōu)勢，重點研究電解（海）水制氫和燃料電池、海水電池等關鍵材料與技術，旨在解決清潔氫能開發(fā)與利用領域中貴金屬Pt關鍵核心材料的卡脖子問題。

韓仲康，現任浙江大學材料學院“百人計劃”研究員，博士生導師。2018年在中國科學院大學取得博士學位，之后分別在德國馬普協(xié)會Fritz-Haber-Institute和俄羅斯斯科科爾沃研究中心進行博士后研究。2022年4月加入浙江大學材料科學與工程學院材料物理研究所。研究興趣集中在通過多尺度計算模擬結合機器學習智能設計先進材料，在真實反應條件下研究材料表界面結構的演變規(guī)律、結構相圖以及相變過程。

論文速覽

在金屬有機骨架（MOF）催化劑的合理設計中，開發(fā)易于訪問和解釋的描述符是關鍵但具有挑戰(zhàn)性的。本研究提出了一種直觀且物理可解釋的活性描述符，用于析氧反應（OER）的催化劑設計。

通過人工智能（AI）數據挖掘中的子群發(fā)現（SGD）方法，從雙金屬Ni基金屬-有機骨架（MOFs）的數據集中提取出d帶中心、Ni的e_g態(tài)缺失電子數、取代過渡金屬原子的電離能和e_g態(tài)電子數，這些特征被揭示為優(yōu)異OER催化劑的關鍵因素。

通過AI分析含有3-5d過渡金屬和13種有機連接體的MOFs數據集得到描述符，有助于在分子軌道層面深入理解結構-活性關系。該描述符已在11種基于鎳的MOFs上進行了實驗驗證。結合SGD、物理洞察和實驗驗證，本工作提供了一種高效篩選基于MOF的OER催化劑的方法，同時為催化機制提供了全面的理解。

圖文導讀

圖1：不同摻雜劑和連接體的Ni-TM-MOFs的計算過電位（η），以及OER過程中關鍵中間體（OH*, O*, OOH*）的結合能。

圖2：通過SGD方法獲得的數據樣本分布。

圖3：低溫條件下雙金屬Ni基MOFs的合成方案。

圖4：Ni-MOF、Ni₃Fe₁-MOF、Ni₃Co₁-MOF、Ni₃Zn₁-MOF和RuO₂的線性掃描伏安曲線（LSV），以及不同Ni/Fe摻雜比例的MOF樣品的LSV曲線和過電位。

圖5：不同連接體的Ni₃Fe₁-MOFs的LSV曲線、晶體結構和計算的反應路徑吉布斯自由能分布。

總結展望

本研究成功地通過結合人工智能數據挖掘子群發(fā)現方法和密度泛函理論（DFT）計算，構建了一種簡單且可解釋的物理描述符，用于理解和預測金屬-有機骨架（MOFs）在OER中的催化活性。研究不僅為高效MOF基催化劑的合理設計提供了指導，還提供了對MOFs催化OER的物理因素的全面物理洞察。

特別是，研究中發(fā)現的Ni₃Fe₁-MOF展現出超低的過電位和顯著的長期穩(wěn)定性，證明了數據驅動研究工作流程在闡明催化機制方面的潛力，并為系統(tǒng)催化劑設計提供了重要價值。

文獻信息

標題：Interpretable Data-Driven Descriptors for Establishing the Structure-Activity Relationship of Metal-Organic Frameworks Toward Oxygen Evolution Reaction

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202409449