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兩大「杰青」領(lǐng)銜！中科大/北大/物理所/蘇大，最新Nature Energy！

第一作者：揭育林，Shiyang Wang，翁素婷，劉越

通訊作者：焦淑紅，徐東升，王雪鋒，程濤

通訊單位：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)，北京大學(xué)，中國(guó)科學(xué)院物理研究所，蘇州大學(xué)

焦淑紅，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師，英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)會(huì)士，國(guó)家杰出青年基金獲得者。目前主要從事高能量二次電池電極材料和器件集成等方面的研究，研究方向包括先進(jìn)電池體系的材料設(shè)計(jì)、界面調(diào)控和機(jī)理研究

徐東升，北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師。主要研究方向：物理化學(xué)，材料物理化學(xué) , 納米能源材料與器件。獲獎(jiǎng)情況：2015年入選教育部“長(zhǎng)江學(xué)者獎(jiǎng)勵(lì)計(jì)劃”，2007年國(guó)家自然科學(xué)二等獎(jiǎng)（排名第四），2005年國(guó)家自然科學(xué)基金委杰出青年基金。

王雪鋒，中國(guó)科學(xué)院物理研究所特聘研究員，博士生導(dǎo)師。曾獲得國(guó)家海外高層次人才引進(jìn)青年項(xiàng)目（2020）。主要研究方向：高能量密度鋰電池界面表征與調(diào)控，擅長(zhǎng)采用冷凍電鏡技術(shù)研究輻照敏感材料。

程濤，蘇州大學(xué)納米科學(xué)技術(shù)學(xué)院教授、博士生導(dǎo)師。近五年來(lái)，主要從事理論化學(xué)與能源催化交叉領(lǐng)域的理論研究。開發(fā)理論模擬計(jì)算方法并將其應(yīng)用于能源相關(guān)的重要電化學(xué)反應(yīng)其中包括反應(yīng)機(jī)理研究、材料性質(zhì)預(yù)測(cè)和先進(jìn)功能材料的設(shè)計(jì)。

論文速覽

實(shí)用鋰金屬電池的發(fā)展受到有限壽命的困擾，主要原因在于電解液界面穩(wěn)定性差。

本論文提出了一種新型的緊密離子對(duì)聚集體（CIPA）電解液。該電解液在貧電解液條件下，通過獨(dú)特的納米級(jí)溶劑化結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)了高性能的鋰金屬軟包電池。

CIPA電解液中的離子對(duì)密集排列形成大的CIPAs，與傳統(tǒng)電解液中的小聚集體形成鮮明對(duì)比。CIPAs通過集體電子轉(zhuǎn)移過程促進(jìn)了鋰金屬陽(yáng)極上的快速界面還原動(dòng)力學(xué)，導(dǎo)致穩(wěn)定界面的形成。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，搭載高鎳含量正極材料（LiNi_0.905Co_0.06Mn_0.035O₂）的505.9 Wh kg^?1鋰金屬軟包電池在130次循環(huán)后仍保持了91%的能量保持率。該研究展示了通過納米結(jié)構(gòu)電解液設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)高性能鋰金屬電池的可能性，并強(qiáng)調(diào)了理解界面反應(yīng)機(jī)制在電解液設(shè)計(jì)和開發(fā)中的重要性。

圖文導(dǎo)讀

圖1：CIPA電解液的特性及對(duì)鋰金屬軟包電池的評(píng)估。

圖2：鋰金屬陽(yáng)極和NCM811陰極的界面穩(wěn)定性。

圖3：鋰金屬陽(yáng)極的界面表征。

圖4：中觀和微觀溶劑化結(jié)構(gòu)。

圖5：界面反應(yīng)機(jī)制。

總結(jié)展望

本研究成功設(shè)計(jì)了一種新型的CIPA電解液，實(shí)現(xiàn)了500 Wh kg^?1級(jí)別鋰金屬軟包電池的穩(wěn)定循環(huán)。研究亮點(diǎn)包括：

1. CIPA電解液通過促進(jìn)FSI^?陰離子的集體電子轉(zhuǎn)移，快速形成富含無(wú)機(jī)物的穩(wěn)定SEI，有效保護(hù)了鋰金屬陽(yáng)極。

2. CIPA電解液顯著減少了正極不可逆的電化學(xué)反應(yīng)，同時(shí)穩(wěn)定了陽(yáng)極和陰極界面，減少了電解液消耗。

3. 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)表明，該鋰金屬軟包電池在130次循環(huán)后能量保持率高達(dá)91%，循環(huán)壽命和能量密度均優(yōu)于現(xiàn)有報(bào)道。

綜上所述，本研究不僅為實(shí)現(xiàn)高能量密度和長(zhǎng)壽命的鋰金屬電池提供了新思路，也為電解液設(shè)計(jì)和界面機(jī)制的理解提供了重要指導(dǎo)。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Towards long-life 500?Wh?kg^?1?lithium metal pouch cells via compact ion-pair aggregate electrolytes

期刊：Nature Energy

DOI：10.1038/s41560-024-01565-z

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