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創(chuàng)紀(jì)錄的Zn-I2電池！喬世璋院士團(tuán)隊，再發(fā)AM！

成果簡介

水系鋅-碘（Zn-I₂）電池具有大規(guī)模儲能的潛力，但存在I₂正極的穿梭效應(yīng)和Zn負(fù)極可逆性差的問題?；诖?，澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋院士（通訊作者）等人報道了一種在I₂正極和Zn負(fù)極的界面凝膠化方法，通過在電解質(zhì)中引入絲蛋白（SP）添加劑來解決它們的問題。在電池充/放電過程中，電場方向周期性切換，導(dǎo)致帶正電荷的SP分子向I₂正極和Zn負(fù)極雙向遷移。

對于I₂正極，SP和多碘化物的相互作用可以通過形成不溶性凝膠復(fù)合材料來防止穿梭效應(yīng)。測試發(fā)現(xiàn)，Zn-I₂電池具有215 mAh g^-1的高容量，99.0%的高庫侖效率（CEs），以及在1 C（1 C=0.2 A g^-1）下1000次循環(huán)的長期穩(wěn)定性，95%的容量保留率，顯示出抑制的穿梭效應(yīng)。SP添加劑進(jìn)一步提高了Zn-I₂電池的倍率性能，在10 C下獲得了197 mAh g^-1的高容量，并承受了6000次循環(huán)，保持了高容量保持率（91.1%）。即使在50 C（充電≈1 min）的超高倍率下，Zn-I₂電池仍然提供約170 mAh g^-1的容量，證明了出色的動力學(xué)和可逆性。

對于Zn負(fù)極，凝膠狀SP作為保護(hù)層來調(diào)節(jié)Zn的沉積行為，并抑制寄生反應(yīng)，證實了高Zn沉積/剝離CEs（在2 mA cm^-2下1000次循環(huán)99.7%）和無枝晶Zn形態(tài)。受益于正極和負(fù)極的同步優(yōu)化，500 mAh的Zn-I₂軟包電池具有高負(fù)載正極37.5 mg_iodine?cm^-2和有限的Zn補充約20% Zn利用率（ZUR），具有80 Wh kg^-1的高能量密度（基于I₂和Zn的質(zhì)量），并提供1000次的長期循環(huán)性，容量衰減可以忽略。這些發(fā)現(xiàn)強(qiáng)調(diào)了正極和負(fù)極的同步調(diào)制，并展示了Zn-I₂電池的實際應(yīng)用潛力。

相關(guān)工作以《Protein Interfacial Gelation toward Shuttle-Free and Dendrite-Free Zn-Iodine Batteries》為題在《Advanced Materials》上發(fā)表。值得注意的是，根據(jù)Wiley檢索發(fā)現(xiàn)，這是喬世璋院士團(tuán)隊發(fā)表的第56篇Adv. Mater.！

圖文解讀

SP的一級結(jié)構(gòu)由甘氨酸（Gly）、絲氨酸（Ser）和丙氨酸（Ala）組成，通過肽鍵（-CO-NH-）連接，序列為（-Gly-Ser-Gly-Ala-Gly-Ala-）。當(dāng)pH環(huán)境低于5時，由于Zeta電位正，SP帶正電。而當(dāng)pH環(huán)境大于6時，Zeta電位變?yōu)樨?fù)，表明SP的電荷變?yōu)樨?fù)。這些特性導(dǎo)致SP在電池充放電過程中，在周期性切換電場方向的驅(qū)動下，向正極和負(fù)極兩側(cè)電泳。在I₂正極兩側(cè)的SP將與多碘化物相互作用，產(chǎn)生凝膠狀的SP/多碘化物沉淀，阻止了多碘化物的溶解，從而抑制了穿梭效應(yīng)。在Zn負(fù)極處，具有豐富極性官能團(tuán)的SPs傾向于優(yōu)先吸附在Zn表面并形成凝膠狀保護(hù)膜，起到調(diào)節(jié)Zn的沉積/剝離行為和延緩寄生HER的作用。

圖1. SP電泳在Zn-I₂電池中誘導(dǎo)的界面凝膠化

圖2. SP凝膠化抑制穿梭效應(yīng)

在掃描速率為0.2 mV s^-1時，使用兩種電解質(zhì)的Zn-I₂電池的循環(huán)伏安（CV）曲線，對比裸ZnCl₂電解質(zhì)，使用SP-ZnCl₂電解質(zhì)的Zn-I₂電池呈現(xiàn)出較低的氧化電位和較高的還原電位，即較低的過電位，表明SP添加劑改善了反應(yīng)動力學(xué)。使用SP-ZnCl₂電解液的Zn-I₂電池的初始放電容量為215.1 mAh g^-1，高于使用裸ZnCl₂電解質(zhì)的電池（186.5 mAh g^-1）。使用裸ZnCl₂電解質(zhì)的Zn-I₂電池在1 C時的初始容量為180.6 mAh g^-1，在50 C時降至25.7 mAh g^-1。需注意，使用SP-ZnCl₂的Zn-I₂電池在所有電流速率下的容量都比使用裸ZnCl₂的電池高，在1、2、5、10、20和50 C下分別提供221.5、221.9、217.8、209.9、201.1和168.3 mAh g^-1，表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能。

當(dāng)電流密度恢復(fù)到1 C時，比容量恢復(fù)到221.5 mAh g^-1，進(jìn)一步表明了良好的可逆性。即使在50 C（充電≈1 min）的超高電流下，SP-ZnCl₂電解質(zhì)的168.3 mAh g^-1的比容量也遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過裸ZnCl₂（25.7 mAh g^-1）的電池，突出了優(yōu)越的倍率能力。在裸ZnCl₂電解質(zhì)中，Zn-I₂電池在10 C時的初始比容量為175.2 mAh g^-1，并且在隨后的循環(huán)中迅速衰減，在循環(huán)460次后電池失效，循環(huán)穩(wěn)定性差。使用SP-ZnCl₂電解質(zhì)后，電池的初始比容量提高至197.0 mAh g^-1，電池的穩(wěn)定壽命可達(dá)6000次循環(huán)，容量保留率為91.1%。

圖3. Zn-I₂電池的電化學(xué)性能

圖4. Zn-I₂電池的反應(yīng)動力學(xué)

作者組裝了一個500 mAh的Zn-I₂軟包電池，其高負(fù)載I₂正極（37.5 mg_iodine?cm^-2，≈7 mAh cm^-2）和薄Zn負(fù)極（30μm厚度，≈17.5 mAh cm^-2），ZUR控制在≈20%。使用SP-ZnCl₂電解質(zhì)的Zn-I₂軟包電池在1 C（≈7 mA cm^-2）下的初始容量為500 mAh，放電平均電位為1.128 V。基于I₂和Zn的質(zhì)量，Zn-I₂電池的能量密度可達(dá)到80 Wh kg^-1。在2.3 C（≈16 mA cm^-2）的電流密度下，Zn-I₂軟包電池的初始容量為443 mAh。對比使用SP-ZnCl₂電解質(zhì)，使用裸ZnCl₂電解質(zhì)的Zn-I₂軟包電池顯示出更高的電池極化，表明更好的反應(yīng)動力學(xué)。

本文使用裸ZnCl₂的Zn-I₂袋狀電池只能穩(wěn)定循環(huán)316次，并且存在突然極化增加和容量衰減，表明電池的可逆性不。使用SP-ZnCl₂電解質(zhì)的Zn-I₂軟包電池提供了超過1000次的穩(wěn)定循環(huán)，只有5%的容量損失。對比已報道的Zn-I₂電池，在軟包電池水平上實現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的高I₂負(fù)載（37.5 mg cm^-2）和高I₂比率（60%）。此外，使用SP-ZnCl₂電解質(zhì)的Zn-I₂軟包電池具有高能量密度（80 Wh kg^-1）和出色的循環(huán)壽命（1000次循環(huán)），表明Zn-I₂電池是未來電網(wǎng)規(guī)模儲能的有希望的候選電池。

圖5. Zn的可逆性

圖6.有限Zn補充的Zn-I₂軟包電池的性能

文獻(xiàn)信息

Protein Interfacial Gelation toward Shuttle-Free and Dendrite-Free Zn-Iodine Batteries.?Adv. Mater.,?2024, DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202404011.

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