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IF=40.4！中科院院士/「國(guó)家杰青」團(tuán)隊(duì)，最新Chem. Soc. Rev.！

成果簡(jiǎn)介

可充電鈉離子電池 (SIBs) 作為一種先進(jìn)的電化學(xué)儲(chǔ)能技術(shù)，具有減輕對(duì)鋰資源依賴(lài)的潛力。與鋰離子電池類(lèi)似，正極材料在SIBs的成本和能量輸出中起決定性作用。在各種正極材料中，鈉層狀過(guò)渡金屬 (TM) 氧化物因其易于合成、高鈉儲(chǔ)存容量/電壓，適用于高能量SIBs，以及對(duì)大規(guī)模制造鋰層狀氧化物類(lèi)似物的高度適應(yīng)性而成為一種有吸引力的選擇。然而，從實(shí)驗(yàn)室到市場(chǎng)，鈉層狀氧化物正極的實(shí)際應(yīng)用受到對(duì)基本結(jié)構(gòu)性能關(guān)系理解模糊和缺乏定制材料設(shè)計(jì)策略以滿(mǎn)足實(shí)際儲(chǔ)能應(yīng)用的多樣化需求的限制。

在這篇綜述中，中科院院士萬(wàn)立駿，中國(guó)科學(xué)院化學(xué)所郭玉國(guó)和辛森團(tuán)隊(duì)等人通過(guò)闡明關(guān)鍵容量貢獻(xiàn)元素（例如TM陽(yáng)離子和氧陰離子）在氧化物中的電子構(gòu)型及其對(duì)鈉（脫）嵌入（電）化學(xué)和正極儲(chǔ)能性能的影響來(lái)澄清這些基本誤解。隨后，他們討論了阻礙層狀氧化物正極實(shí)際使用的問(wèn)題、其起源以及相應(yīng)的解決策略，以加速目標(biāo)導(dǎo)向的正極材料研究和開(kāi)發(fā)。最后，他們討論了幾種顯示出下一代SIBs前景的新型鈉層狀正極材料，包括具有陰離子氧化還原和高熵的層狀氧化物，并強(qiáng)調(diào)了層狀氧化物作為固態(tài)SIBs正極在高能量和安全性方面的應(yīng)用?？傊?，他們旨在為高性能鈉層狀氧化物正極材料的合理設(shè)計(jì)提供見(jiàn)解，朝著低成本實(shí)現(xiàn)可持續(xù)電化學(xué)儲(chǔ)能的實(shí)際應(yīng)用。相關(guān)文章以“Sodium layered oxide cathodes: properties, practicality and prospects”為題發(fā)表在Chemical Society Reviews上。

研究背景

目前，全球能源消耗增加以及傳統(tǒng)化石燃料供應(yīng)有限，促使人們轉(zhuǎn)向可再生能源。然而，這些能源具有間歇性和地域依賴(lài)性，對(duì)電網(wǎng)儲(chǔ)能提出了挑戰(zhàn)。電化學(xué)氧化還原反應(yīng)儲(chǔ)能被證明是高效且環(huán)保的技術(shù)。在過(guò)去三十年中，鋰離子電池（LIBs）主導(dǎo)了電化學(xué)儲(chǔ)能市場(chǎng)，但天然鋰資源短缺和價(jià)格波動(dòng)對(duì)其大規(guī)模儲(chǔ)能的資源和經(jīng)濟(jì)可持續(xù)性產(chǎn)生了負(fù)面影響。相比之下，鈉離子電池（SIBs）提供了一種可行的替代方案，近年來(lái)在技術(shù)和市場(chǎng)方面迅速發(fā)展。鈉在地殼中的豐度遠(yuǎn)高于鋰，消除了資源問(wèn)題。SIBs的正負(fù)極材料與LIBs類(lèi)似，因此可以參考LIBs的制造程序進(jìn)行大規(guī)模生產(chǎn)。盡管SIBs的能量密度低于LIBs，但其原材料成本較低。此外，SIBs在低溫儲(chǔ)存性能和高充放電速率方面優(yōu)于LIBs，使其成為低成本、可持續(xù)電網(wǎng)儲(chǔ)能的有前景替代方案。

正極是LIBs和SIBs的關(guān)鍵組成部分，對(duì)電池成本、能量輸出和循環(huán)壽命有重大影響。在SIBs中，常見(jiàn)的正極包括普魯士藍(lán)類(lèi)似物（PBAs）、多陰離子化合物和過(guò)渡金屬層狀氧化物。PBAs因其高理論儲(chǔ)鈉容量和低成本被研究為SIB正極材料，但其晶體結(jié)構(gòu)缺陷和低壓實(shí)密度限制了其應(yīng)用。多陰離子化合物具有高可調(diào)工作電壓和長(zhǎng)循環(huán)壽命，但其低理論容量和差的電子導(dǎo)電性限制了應(yīng)用。相比之下，過(guò)渡金屬層狀氧化物因其高理論容量和電壓、快速電子傳導(dǎo)性和高壓實(shí)密度，是SIB正極研究的前沿。鈉層狀氧化物與鋰層狀氧化物的相似性使得共享生產(chǎn)線(xiàn)成為可能，促進(jìn)了材料的研究和應(yīng)用。然而，從實(shí)驗(yàn)室到市場(chǎng)的最后一步仍然具有挑戰(zhàn)性。

本文綜述了關(guān)鍵容量貢獻(xiàn)元素的氧化還原對(duì)及其對(duì)層狀氧化物正極性能的影響，同時(shí)討論了阻礙鈉層狀氧化物正極實(shí)際應(yīng)用的關(guān)鍵問(wèn)題及其改進(jìn)策略。此外，探討了應(yīng)對(duì)層狀氧化物大規(guī)模生產(chǎn)和商業(yè)化的策略，并討論了幾種有望用于下一代SIBs的新型正極材料，強(qiáng)調(diào)了層狀氧化物在固態(tài)SIBs中的應(yīng)用，具有更高的能量和安全性。預(yù)計(jì)本綜述將為設(shè)計(jì)高性能鈉層狀氧化物正極材料提供全景視圖，推動(dòng)實(shí)用且可持續(xù)的SIBs的發(fā)展。

圖文導(dǎo)讀

鈉層狀氧化物的晶體結(jié)構(gòu)

鈉層狀氧化物NaxTMO2由交替排列的TM層和鈉層組成，分為兩類(lèi)典型結(jié)構(gòu)，P2和O3。O3型正極具有菱面體對(duì)稱(chēng)晶格，傾向于富鈉離子，P2型正極具有六方晶體結(jié)構(gòu)，鈉含量非化學(xué)計(jì)量。兩種結(jié)構(gòu)的差異帶來(lái)了獨(dú)特特性，O3型正極高充放電容量但鈉離子擴(kuò)散慢且空氣穩(wěn)定性差，P2型正極高放電容量但初始充電容量低，限制了其應(yīng)用。P2型正極顯示出更高的平均電壓和更好的鈉離子擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)，適用于不同應(yīng)用場(chǎng)景。

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圖1: 鈉層狀氧化物的晶體結(jié)構(gòu)：P2型和O3型

鈉層狀氧化物中的電化學(xué)活性元素

鈉層狀氧化物中的電荷補(bǔ)償通過(guò)在充放電過(guò)程中活性元素的氧化還原反應(yīng)實(shí)現(xiàn)。主要活性元素包括鎳（Ni）、錳（Mn）、鈷（Co）、鐵（Fe）和銅（Cu），其中Fe³⁺/Fe⁴⁺和Cu²⁺/Cu³⁺氧化還原對(duì)是鈉層狀氧化物所獨(dú)有的。在這些元素中，Mn³+/Mn⁴⁺由于Jahn-Teller效應(yīng)導(dǎo)致晶格畸變；Fe³⁺/Fe⁴⁺在鈉離子電池中表現(xiàn)出電化學(xué)活性但在鋰離子電池中則沒(méi)有；Co³⁺/Co⁴⁺有助于穩(wěn)定層狀結(jié)構(gòu)；Ni²⁺/Ni³⁺表現(xiàn)出良好的倍率性能，但P2-Na_xNiO₂在常規(guī)條件下不能合成；Cu²⁺/Cu³⁺在鈉層狀氧化物中表現(xiàn)出反應(yīng)性和高電位。

圖2: 鈉層狀氧化物中的電化學(xué)活性元素

鈉層狀氧化物正極實(shí)際應(yīng)用的挑戰(zhàn)

目前，鈉層狀氧化物正極已被廣泛報(bào)道并在大規(guī)模生產(chǎn)中占據(jù)了領(lǐng)先地位。然而，鈉層狀氧化物在鈉離子電池（SIBs）中的實(shí)際應(yīng)用仍受其晶體結(jié)構(gòu)和顆粒降解的限制，如空氣穩(wěn)定性差、不可逆的相變（特別是在高電壓下）、裂紋和有害的界面反應(yīng)等問(wèn)題。這些挑戰(zhàn)可以通過(guò)元素?fù)诫s、表面改性和形貌控制等策略來(lái)緩解或減輕。

圖3:鈉層狀氧化物正極材料在空氣/濕氣/水中的穩(wěn)定性

圖4：高電壓下鈉層狀氧化物正極材料的不可逆相變

圖5: 鈉層狀氧化物正極材料的裂紋和有害界面反應(yīng)

大規(guī)模生產(chǎn)中的策略

鈉層狀氧化物正極由于其高理論容量、合適的工作電壓和良好的循環(huán)性能，正在逐步繁榮。然而，從實(shí)驗(yàn)室到市場(chǎng)的轉(zhuǎn)變?nèi)匀痪哂刑魬?zhàn)性。通過(guò)深入研究材料的組成-結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系，可以設(shè)計(jì)出高性能的鈉正極。雖然實(shí)驗(yàn)室創(chuàng)新在解決固有的正極材料問(wèn)題方面取得了進(jìn)展，但在大規(guī)模生產(chǎn)過(guò)程中還需要考慮其他實(shí)際問(wèn)題，如經(jīng)濟(jì)效益、生產(chǎn)難度和安全性等。通過(guò)持續(xù)開(kāi)發(fā)具有優(yōu)異（電）化學(xué)性能的新型材料，可以在能量存儲(chǔ)領(lǐng)域保持競(jìng)爭(zhēng)力。

圖6：實(shí)用鈉層狀氧化物正極材料的規(guī)模生產(chǎn)

下一代SIB的鈉層狀氧化物正極

隨著技術(shù)進(jìn)步和市場(chǎng)需求的增加，SIBs在未來(lái)能量?jī)?chǔ)存領(lǐng)域中將扮演重要角色。為了滿(mǎn)足多樣化的應(yīng)用需求，需要不斷開(kāi)發(fā)高性能的層狀氧化物材料，這些材料因其高能量密度和循環(huán)穩(wěn)定性而受到關(guān)注。

高熵氧化物（HEOs）作為一種具有優(yōu)異電化學(xué)性能的正極材料，受到廣泛關(guān)注。高熵層狀氧化物正極表現(xiàn)出良好的循環(huán)壽命和倍率性能，但在大規(guī)模生產(chǎn)中，如何實(shí)現(xiàn)元素的均勻分布仍是一個(gè)挑戰(zhàn)。

鈉正極材料相對(duì)于鋰類(lèi)材料，存在比容量低的問(wèn)題。開(kāi)發(fā)高容量正極材料是可行的策略，能夠降低SIBs的每千瓦時(shí)成本并提高市場(chǎng)競(jìng)爭(zhēng)力。傳統(tǒng)的層狀氧化物通過(guò)過(guò)渡金屬的氧化還原提供容量，而陰離子氧化還原則提供了實(shí)現(xiàn)高容量的新途徑，通過(guò)激發(fā)陰離子參與電荷補(bǔ)償，顯著提高電池的比能量。

固態(tài)鈉二次電池（SSNMBs）因其高能量密度和安全性吸引了廣泛關(guān)注，但也為正極材料帶來(lái)了新的挑戰(zhàn)。開(kāi)發(fā)適用于固態(tài)電池的層狀正極材料至關(guān)重要，這些材料需要與電解質(zhì)化學(xué)和機(jī)械兼容，并具有增強(qiáng)的離子導(dǎo)電性。隨著研究的深入，改進(jìn)鈉層狀正極材料的性能將成為未來(lái)的重點(diǎn)，促進(jìn)SIBs的廣泛應(yīng)用。

總結(jié)展望

鈉層狀氧化物正極由于其高理論容量、適當(dāng)?shù)墓ぷ麟妷汉土己玫难h(huán)性能，正在逐步繁榮。然而，從實(shí)驗(yàn)室到市場(chǎng)的轉(zhuǎn)變?nèi)匀痪哂刑魬?zhàn)性。通過(guò)深入研究材料的組成-結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系，可以設(shè)計(jì)出高性能的鈉正極。雖然實(shí)驗(yàn)室創(chuàng)新在解決固有的正極材料問(wèn)題方面取得了進(jìn)展，但在大規(guī)模生產(chǎn)過(guò)程中還需要考慮其他實(shí)際問(wèn)題，如經(jīng)濟(jì)效益、生產(chǎn)難度和安全性等。通過(guò)持續(xù)開(kāi)發(fā)具有優(yōu)異（電）化學(xué)性能的新型材料，可以在能量存儲(chǔ)領(lǐng)域保持競(jìng)爭(zhēng)力。

高熵氧化物、陰離子氧化還原活性正極和用于固態(tài)電池的層狀氧化物等材料由于其顯著的能量密度和循環(huán)穩(wěn)定性，展示出巨大的實(shí)際應(yīng)用前景。隨著鈉層狀氧化物正極的快速工業(yè)化進(jìn)程，以及電解質(zhì)和負(fù)極等其他關(guān)鍵材料的進(jìn)步，預(yù)計(jì)SIBs的工業(yè)化將得到極大加速。希望本綜述能為設(shè)計(jì)高性能鈉層狀氧化物正極提供見(jiàn)解，促進(jìn)SIBs的大規(guī)模應(yīng)用

文獻(xiàn)信息

Guo, Y.-J., Jin, R.-X., Fan, M., Wang, W.-P., Xin, S., Wan, L.-J., & Guo, Y.-G. (2024). Sodium layered oxide cathodes: Properties, practicality and prospects. Chemical Society Reviews. https://doi.org/10.1039/D4CS00415A

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/07/08/d75dc799c4/

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