第一作者:Chun Hu, Yangyang Zhang, Renjie Ren
通訊單位:廈門大學(xué),上海大學(xué),香港城市大學(xué)
具有較大的成分和形態(tài)多樣性的有序異質(zhì)結(jié)構(gòu)納米晶體,對(duì)于許多應(yīng)用都是很重要的。然而,由于在液相環(huán)境中難以捉摸的成核和生長(zhǎng)過(guò)程,在原子水平上設(shè)計(jì)多組分納米結(jié)構(gòu)還困難。本研究報(bào)告了一種模塊化合成方案,通過(guò)逐層生長(zhǎng)產(chǎn)生具有小顆粒尺寸的有序多層納米結(jié)構(gòu)。
研究者引入硒封端劑來(lái)阻止納米結(jié)構(gòu)的自組裝、聚集和相分離,同時(shí)還根據(jù)不同的金屬-硒鍵合強(qiáng)度,對(duì)在基底晶格中遷移的金屬原子的優(yōu)先級(jí)進(jìn)行排序,從而實(shí)現(xiàn)有序納米結(jié)構(gòu)的逐層生長(zhǎng)。所制備的多層多組分納米晶體在堿性聚合物電解質(zhì)燃料電池中展現(xiàn)出卓越的電催化性能。在堿性聚合物電解質(zhì)燃料電池中,以PtRuZn-SKE (SKE,硒介導(dǎo)的Kirkendall效應(yīng))作為負(fù)極氫氧化反應(yīng)催化劑,制備了多層多組分納米晶體,在H2-O2和H2 -空氣(無(wú)CO2)中,在600 mA cm – 2下工作100 h,峰值功率密度分別為1.52 W cm – 2和1.12 W cm – 2。
圖1:具有多層異質(zhì)結(jié)構(gòu)的鉑基納米晶體的可控合成。
圖2:二元PtRu-SKE納米晶體的合成和結(jié)構(gòu)分析。
圖3:多層鉑基納米晶體生長(zhǎng)過(guò)程分析。
圖5:電催化堿性氫氧化反應(yīng)(HOR)的測(cè)試和全電池性能。
本研究成功開發(fā)了一種通用的合成策略,通過(guò)硒封端結(jié)合硒介導(dǎo)的Kirkendall效應(yīng)(SKE),制備出具有多層結(jié)構(gòu)和多種組分的鉑基納米晶體。與傳統(tǒng)方法相比,硒的引入顯著提高了納米晶體的有序性、減小了粒徑,并增強(qiáng)了電催化性能。
實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,所合成的PtRuZn-SKE納米晶體在堿性聚合物電解質(zhì)燃料電池(APEFC)中表現(xiàn)出色,具有高達(dá)1.52 W cm-2的峰值功率密度和100 h以上的穩(wěn)定性能。這些發(fā)現(xiàn)不僅為制備復(fù)雜納米晶體提供了可靠的合成路徑,也為電催化劑、熱催化劑、酶催化劑等領(lǐng)域的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。
標(biāo)題:A selenium-mediated layer-by-layer synthetic strategy for multilayered multicomponent nanocrystals
DOI:10.1038/s44160-024-00598-2
黃小青,廈門大學(xué)教授、博導(dǎo)(2019-至今),國(guó)家杰出青年科學(xué)基金(2021)獲得者,研究方向:貴金屬納米材料的精準(zhǔn)制備及其電、熱、光催化應(yīng)用研究。(信息來(lái)源:https://2011-ichem.xmu.edu.cn/info/1035/9581.htm)
譚元植,廈門大學(xué)教授?(2014/11 – 至今),師從鄭蘭蓀院士、謝素原院士,研究方向:主要從事富碳納米分子(如石墨烯分子、巴基碗、碳納米環(huán)等)的合成、功能化、超分子組裝及其相關(guān)性能研究。2012年獲得教育部自然科學(xué)獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)(第二完成人),2015年獲得國(guó)家自然科學(xué)二等獎(jiǎng)(第二完成人)(信息來(lái)源:http://school.freekaoyan.com/fj/xmu/daoshi/2021/05-08/16204862991452466.shtml)
黃健,上海大學(xué),材料基因組工程研究院,研究員(2024—至今)研究方向:1. 多尺度材料模擬,主要包括微觀尺度的第一性原理計(jì)算和分子動(dòng)力學(xué),以及介觀尺度的相場(chǎng)模擬等;2. 先進(jìn)能源材料/器件表界面設(shè)計(jì)及高通量計(jì)算;3. 基于人工智能(機(jī)器學(xué)習(xí))的材料結(jié)構(gòu)與性能優(yōu)化;4. 計(jì)算材料學(xué)在生物醫(yī)用材料中的應(yīng)用。(信息來(lái)源:https://mgi.shu.edu.cn/info/1068/4455.htm)
徐吉健,香港城市大學(xué)化學(xué)系助理教授,博士生導(dǎo)師。于2014年和2019年從浙江大學(xué)獲得學(xué)士和博士學(xué)位(博士導(dǎo)師:黃富強(qiáng)教授)。主要研究領(lǐng)域?yàn)槟茉椿瘜W(xué),致力于電解液和電極材料的設(shè)計(jì)研究。(信息來(lái)源:https://mp.weixin.qq.com/s/EQTptW3bZzsVY7uIMeu-ZQ)
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