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?西交/東南Nature子刊：濃縮太陽能驅(qū)動水蒸氣中CO2還原，能量轉(zhuǎn)換效率>1%

CO₂還原涉及多個質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移，其最終產(chǎn)物是根據(jù)還原途徑的動力學和熱力學參數(shù)確定的。CH₄的形成在熱力學上比CO₂還原為CO更有利，但在動力學上不具有優(yōu)勢。同時，H₂O是最具成本效益的質(zhì)子來源，但H₂O解離是光熱催化CO₂和H₂O產(chǎn)生CH₄的主要限速步驟，需要高溫才能達到合適的能量轉(zhuǎn)換效率(< 1%)。為了避免這些問題，需要設(shè)計并開發(fā)催化劑來實現(xiàn)H₂O分子的有效活化，即在微觀尺度上分離光催化和熱催化，以及產(chǎn)生能夠捕獲局域聲子以及光生電荷載體的活性位點。

近日，西安交通大學劉茂昌、東南大學段倫博和李乃旭等開發(fā)了一種富氧空位(V_O)的CeO₂催化劑，其表面附著單原子Ni，其能夠在集中太陽輻照條件下利用H₂O作為質(zhì)子源高效光熱還原CO₂制備CH₄。具體而言，高光子通量減少了CH₄產(chǎn)生的活化能，并防止了V_O耗盡。這些缺陷與單原子Ni配位，極大地促進了Ni d軌道上電荷和局域聲子的俘獲，從而誘導了更有效的H₂O活化。

實驗結(jié)果顯示，在集中的太陽輻照下，最優(yōu)的NF@0.1% Ni@CeO₂-V_O催化劑的CH₄收率為192.75 μmol cm^?2 h^?1，選擇性為100%，太陽能-化學能轉(zhuǎn)化率為1.14%。此外，在太陽光照射下，催化劑中V含量增加，這增強了電子和空穴之間的重組；同時，Ni單原子和V形成原子級活性中心，這些活性中心結(jié)合載體重組引起的熱點效應，促進了CO₂還原反應。

結(jié)合光譜表征和理論計算，揭示了集中的太陽輻照條件下NF@0.1% Ni@CeO₂-V_O催化劑上光熱還原CO₂的合理機制：最初，CO₂被CeO₂的表面晶格O吸附，而H₂O分子被單原子Ni吸附；Ni位點上的H₂O熱輔助光解產(chǎn)生H，將CO₂轉(zhuǎn)化為CH₄，O轉(zhuǎn)化為O₂，同時產(chǎn)物從催化劑表面釋放出來。這可以用費曼圖來詳細說明，其中W表示激發(fā)CB和VB的光子，導致釋放電子和空穴；一些空穴負責H₂O分子的光解離，而另一些空穴通過Ni的中間雜質(zhì)態(tài)與電子結(jié)合形成聲子Y，通過加熱促進H₂O分子的光解離。

綜上，該項工作通過集中太陽輻射實現(xiàn)高空間能量轉(zhuǎn)換轉(zhuǎn)換，并闡明了表面原子結(jié)構(gòu)影響催化效率的機制，未開發(fā)高效的催化劑提供了理論指導。

Concentrated solar CO₂ reduction in H₂O vapour with >1% energy conversion efficiency. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-49003-8

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