第一作者：Yuyan Huang

通訊作者：歐陽(yáng)鋼鋒， 葉宇昕

通訊單位：中山大學(xué)

歐陽(yáng)鋼鋒，教授，博士生導(dǎo)師，英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)會(huì)士，國(guó)家杰出青年科學(xué)基金獲得者，科技部中青年科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才，廣東省“珠江學(xué)者”特聘教授。現(xiàn)任中山大學(xué)化學(xué)與化學(xué)工程學(xué)院環(huán)境化學(xué)研究所所長(zhǎng)，微萃取與分離技術(shù)研究中心主任，環(huán)境與能源化學(xué)廣東省高校重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室副主任。（信息來(lái)源：https://ce.sysu.edu.cn/teacher/806）

葉宇昕，?中山大學(xué)化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院?副教授，碩士生導(dǎo)師。主要從事新型催化劑的設(shè)計(jì)合成、應(yīng)用開(kāi)發(fā)及催化機(jī)理的研究。目前在P. Natl. Acad. Sci. U.S.A.; Adv. Mater.; ?Angew. Chem. Int. Ed.;?等期刊發(fā)表高水平論文30余篇，承擔(dān)國(guó)家青年基金等項(xiàng)目6項(xiàng)，授權(quán)國(guó)家發(fā)明專利1項(xiàng)。（信息來(lái)源：https://cet.sysu.edu.cn/node/1279）

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在人工光合系統(tǒng)中，有效地將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能還是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。目前，很少有在戶外運(yùn)行的人工光合系統(tǒng)超過(guò)在植物中觀察到的最高太陽(yáng)能-生物質(zhì)轉(zhuǎn)化效率（1%）。

本研究成功開(kāi)發(fā)了一種三維（3D）聚合物光催化劑，在常溫條件下實(shí)現(xiàn)了3.6%的太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)制過(guò)氧化氫（H₂O₂）的轉(zhuǎn)換效率，該效率超過(guò)了植物體內(nèi)觀察到的最高太陽(yáng)能到生物質(zhì)的轉(zhuǎn)換效率（1%）。該突破性的成果得益于材料內(nèi)部電子的高效存儲(chǔ)和通過(guò)分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移快速存儲(chǔ)，以及O₂能夠擴(kuò)散進(jìn)入3D材料內(nèi)部孔隙并提取存儲(chǔ)的電子，從而有效抑制了激子、極化子和光生電荷載流子的層間轉(zhuǎn)移，顯著提高了內(nèi)部激子的利用率至82%。

圖文導(dǎo)讀

圖1：提出的策略與傳統(tǒng)2D光催化劑在內(nèi)部激子利用方面的比較。

圖2：光催化劑的結(jié)構(gòu)表征。

圖3：光催化性能。

圖4：H₂O₂生成的活性位點(diǎn)和反應(yīng)路徑。

圖5：光催化劑在Ar和O₂氛圍下的光電流測(cè)量曲線，以及電子傳輸機(jī)制的示意圖。

圖6：2D和3D光催化劑中激子、極化子和電荷載流子的行為模式示意圖。

圖7：TPC-3D在O₂和空氣條件下的飛秒時(shí)間分辨瞬態(tài)吸收（TA）測(cè)量結(jié)果。

圖8：TPC-3D中激子解離、極化子轉(zhuǎn)化和電子傳輸途徑的交互機(jī)制示意圖。

圖9：TPC-3D在可見(jiàn)區(qū)域的飛秒時(shí)間分辨瞬態(tài)吸收（TA）測(cè)量結(jié)果，以及激子到極化子的轉(zhuǎn)變時(shí)間延遲。

圖10：激子解離機(jī)制的分析。

?總結(jié)展望

本研究開(kāi)發(fā)的3D聚合物光催化劑在常溫常壓下實(shí)現(xiàn)了前所未有的太陽(yáng)能到化學(xué)能的轉(zhuǎn)換效率，為可持續(xù)能源生成和環(huán)境修復(fù)提供了重要的技術(shù)途徑。研究中發(fā)現(xiàn)，通過(guò)分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移而非層間傳輸，可顯著提高光生電荷的利用效率，這一點(diǎn)通過(guò)高達(dá)82%的內(nèi)部激子利用率得到了證實(shí)。

此外，本研究還深入探討了光物理過(guò)程中的動(dòng)力學(xué)機(jī)制，為設(shè)計(jì)更高效的光催化劑提供了理論基礎(chǔ)。未來(lái)的研究可以在提高光催化劑的穩(wěn)定性和擴(kuò)大其應(yīng)用范圍方面進(jìn)行進(jìn)一步探索。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Achieving a solar-to-chemical efficiency of 3.6% in ambient conditions by inhibiting interlayer charges transport

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-49373-z