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?北工大/清華深研院Nat. Commun.: CoFeAl LDH排斥Cl?，在工業(yè)級電流下高效穩(wěn)定氧化鹵水

海水電解是一種可持續(xù)的制氫方法，同時還能夠保護淡水資源。但是，海水中Cl^?的存在會引起陽極產(chǎn)生有害的Cl₂或ClO^?，同時電解質(zhì)中積累的Cl^?離子總是會導致OER性能衰減和陽極腐蝕，特別是在連續(xù)的大電流電解過程中。目前大多數(shù)耐腐蝕催化劑的報告依賴于模擬鹽水(只有NaCl)作為電解質(zhì)，這可能不能準確地反映真實的工作條件。在天然海水中，包括Br^?在內(nèi)的復雜組分的存在會與Cl^?共同加劇電極腐蝕。此外，目前報道的陽極仍然缺乏在安培電流密度和飽和鹽度水平的穩(wěn)定性評價，這些問題是海水電解工業(yè)化的重大障礙。

基于此，北京化工大學孫曉明、周道金和清華大學深圳國際研究生院鄺允等通過簡單的一步水熱法在泡沫鎳上生長CoFeAl層狀雙氫氧化物(CoFeAl-LDH)陽極材料，實現(xiàn)了高穩(wěn)定性鹽水電解。實驗結(jié)果表明，該CoFeAl-LDH電極排斥Cl^?但允許OH^?接近。OH^?在水溶液中的遷移速率通常比Cl^?高，水電解質(zhì)中的OH^?傳遞依賴于相鄰水分子之間形成的氫鍵網(wǎng)絡，通常稱為Grotthuss轉(zhuǎn)移機制，這種機制保證了OH^?能夠有效地傳遞到Al(OH)_n^?周圍。

因此，OH^?的吸附選擇性增強電極表面的Al(OH)_n^?覆蓋。帶負電荷的Al(OH)_n^?物種富集OH^?，對Cl^?產(chǎn)生強的排斥庫侖力，這在防止Cl^?吸附和避免電極腐蝕的同時，提高了OER的選擇性。

因此，以鹽水為電解質(zhì)，基于CoFeAl-LDH的膜電極組件(MEA)電解槽只需要2.06 V就可以達到1.0 A cm^?2的電流密度，并且相應的能耗僅為4.93 kWh m^?3 H₂。此外，該電解槽在1.0 A cm^?2下持續(xù)工作超過500小時僅有1.69%的電壓衰減，這一結(jié)果標志著CoFeAl-LDH電極可以應用在實際鹽水電解中，即使在極高的電流密度下也能保持穩(wěn)定性。

跟重要的是，這些材料易于大規(guī)模生產(chǎn)，不需要復雜的加工處理，從而有利于工業(yè)裝配和操作?？偟膩碚f，這種對OH^?吸附機理的選擇性增強有助于進一步優(yōu)化電極以防止Cl^?離子在連續(xù)鹽水電解過程中引起的腐蝕。

Self-protecting CoFeAl-layered double hydroxides enable stable and efficient brine oxidation at 2?A?cm^?2. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-49195-z

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?北工大/清華深研院Nat. Commun.: CoFeAl LDH排斥Cl?，在工業(yè)級電流下高效穩(wěn)定氧化鹵水

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