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第一作者：Guo-Xing Li

通訊作者：王東海、Anh T. Ngo

通訊郵箱：賓夕法尼亞州立大學(xué)

論文速覽

延長(zhǎng)鋰（Li）電池的使用壽命需要通過(guò)策略性地調(diào)節(jié)電解液組成來(lái)管理鋰陽(yáng)極上的反應(yīng)并穩(wěn)定固態(tài)電解質(zhì)界面（SEI）。本研究合成了一種氟化的環(huán)狀醚，其具有最小化的鋰離子配位能力，并提高了電化學(xué)穩(wěn)定性。研究團(tuán)隊(duì)展示了其在SEI形成過(guò)程中的關(guān)鍵作用，通過(guò)區(qū)分雙重陰離子對(duì)SEI層的貢獻(xiàn)。因此，形成了一個(gè)雙層SEI，具有富含Li₂O的內(nèi)層和富含LiF的外層，從而提高了鋰金屬陽(yáng)極的穩(wěn)定性和可逆性。

開(kāi)發(fā)的電解液在日歷壽命和循環(huán)穩(wěn)定性方面表現(xiàn)出顯著的改進(jìn)，Li (50?μm)||NMC811 (4?mAh?cm^?2) 電池在室溫和60?°C下分別在568和218個(gè)循環(huán)后保持了80%的容量。此外，我們的410?Wh?kg^?1原型軟包電池在470個(gè)循環(huán)內(nèi)展示了80%的容量保持率。

圖文導(dǎo)讀

圖1：最小化鋰離子配位能力的氟化環(huán)狀醚如何促進(jìn)穩(wěn)定的SEI形成。

通過(guò)特定的環(huán)狀結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，減少了與鋰離子的配位，從而精細(xì)調(diào)控了雙重陰離子在鋰離子周圍的距離，導(dǎo)致形成具有區(qū)分性的雙層SEI，內(nèi)層富含Li₂O，外層富含LiF。

圖2：通過(guò)¹⁹F和¹⁷O核磁共振（NMR）研究了鋰離子與稀釋劑BTFE、TTE和HFTHP之間的配位相互作用。

結(jié)果顯示，HFTHP與鋰離子之間的配位作用最小，這有助于減少對(duì)SEI形成過(guò)程的貢獻(xiàn)。

圖3：通過(guò)掃描電子顯微鏡（SEM）和X射線光電子能譜（XPS）深度分析研究了不同電解液中形成的SEI的形貌和化學(xué)成分。

D-HFTHP電解液促進(jìn)了均勻無(wú)枝晶的鋰沉積，并且在鋰金屬表面上形成了以無(wú)機(jī)成分為主的雙層SEI。

圖4：通過(guò)冷凍透射電子顯微鏡（cryo-TEM）技術(shù)進(jìn)一步研究了形成的SEIs的納米結(jié)構(gòu)和調(diào)溶劑化結(jié)構(gòu)。D-HFTHP電解液在鋰金屬表面上形成了清晰的雙層SEI，富含無(wú)機(jī)成分，顯示出均勻性和致密的鈍化效果。

圖5：不同電解液中Li||NMC811全電池的自放電情況和在60°C下的循環(huán)性能。

圖6：Li||NMC811電池的循環(huán)性能和循環(huán)后電解液的演變。D-HFTHP電解液在循環(huán)測(cè)試中表現(xiàn)出了優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和電解液成分的保持率。

總結(jié)展望

本研究通過(guò)引入一種最小化配位能力的高氟化環(huán)狀醚稀釋劑，開(kāi)發(fā)了一種用于高能量密度鋰金屬電池（LMBs）的優(yōu)質(zhì)電解液。

與常用的線性氟化醚如BTFE和TTE不同，新開(kāi)發(fā)的氟化醚稀釋劑HFTHP顯示出與鋰離子的最小化配位，從而實(shí)現(xiàn)了鋰離子與DFOB^?相對(duì)于BF₄^?陰離子的獨(dú)特配位動(dòng)態(tài)，并促進(jìn)了雙層SEI的形成，該SEI具有富含Li₂O的內(nèi)層和富含LiF的外層。

得益于稀釋劑的電化學(xué)惰性和由此產(chǎn)生的堅(jiān)固SEI結(jié)構(gòu)，高能量密度的LMB軟包電池在提高自放電和高溫性能方面展現(xiàn)出了顯著的長(zhǎng)循環(huán)壽命。

這項(xiàng)研究不僅增進(jìn)了對(duì)氟化醚稀釋劑溶劑化行為的理解，而且通過(guò)引入最小化配位稀釋劑來(lái)促進(jìn)穩(wěn)定SEI層的形成，為開(kāi)發(fā)LMBs的優(yōu)質(zhì)電解液提供了策略，從而實(shí)現(xiàn)了LMBs壽命的延長(zhǎng)。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Enhancing lithium-metal battery longevity through minimized coordinating diluent

期刊：Nature Energy

DOI：10.1038/s41560-024-01519-5

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/06/30/44c9d560e7/

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王東海Nature Energy：最小化配位稀釋劑提升鋰金屬電池壽命

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