?第一作者：Linyi Zhao, Tiansheng Wang

通訊作者：李洪森、余桂華、朱玥

通訊單位：青島大學(xué)、得克薩斯大學(xué)奧斯汀分校、中國(guó)海洋大學(xué)

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電動(dòng)汽車的大規(guī)模使用迫切需要具有快速充電/放電特性的鋰離子電池。本文展示了一種由混合電子/離子導(dǎo)體材料（Fe/Li_xM，其中M=O，F(xiàn)，S，N）制成的人工電極，該電極通過空間電荷原理實(shí)現(xiàn)了快速充電/放電、長(zhǎng)期穩(wěn)定和高能量?jī)?chǔ)能特性。

特別是，F(xiàn)e/Li₂O電極能夠在高達(dá)50 A g^-1的電流密度下在6秒內(nèi)充放電至126 mAh g^-1，并且在10 A g^-1的電流密度下顯示出30,000個(gè)循環(huán)的穩(wěn)定循環(huán)性能，電極材料的質(zhì)量負(fù)載約為2.5 mg cm^-2。

本研究證明了空間電荷存儲(chǔ)機(jī)制在推進(jìn)電化學(xué)能量存儲(chǔ)中的關(guān)鍵作用，并為設(shè)計(jì)鋰離子電池高性能負(fù)極材料提供了一個(gè)非傳統(tǒng)視角。

圖文導(dǎo)讀

圖1：傳統(tǒng)材料的均勻電荷存儲(chǔ)與本文提出的基于空間電荷存儲(chǔ)機(jī)制的異質(zhì)界面電荷存儲(chǔ)機(jī)制的對(duì)比。

通過鋰熱置換反應(yīng)成功構(gòu)建了一系列界面優(yōu)化的電極材料（Fe/Li_xM，M=O, F, S, N），并通過X射線衍射（XRD）、場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡（FESEM）和磁化曲線（M-H curve）等手段對(duì)Fe/Li₂O進(jìn)行了表征。

圖2：Fe/Li₂O電極在不同電流密度下的充放電曲線、倍率性能、循環(huán)伏安（CV）曲線和長(zhǎng)期循環(huán)性能。證明了Fe/Li₂O電極在高電流密度下具有出色的倍率性能和長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性。

圖3：通過XPS和HRTEM對(duì)Fe/Li₂O電極在不同充放電狀態(tài)下的元素價(jià)態(tài)和組分的空間分布進(jìn)行了表征，揭示了電極材料在充放電過程中的化學(xué)成分和空間分布演變。

圖4：通過磁測(cè)量技術(shù)對(duì)Fe/Li₂O電極的磁性質(zhì)進(jìn)行了表征，并提出了在不同充放電狀態(tài)下的反應(yīng)機(jī)理模型。

圖5：Fe/Li₂O電極在不同倍率下的鋰存儲(chǔ)機(jī)理的依賴性，強(qiáng)調(diào)了空間電荷存儲(chǔ)機(jī)制在快速充放電環(huán)境中的優(yōu)勢(shì)。

圖6：Fe/Li_xM（M=F, S, N）電極在不同電流密度下的充放電曲線和長(zhǎng)期循環(huán)性能，證明了設(shè)計(jì)策略和存儲(chǔ)機(jī)制的普適性。

總結(jié)展望

本研究成功設(shè)計(jì)了一種基于空間電荷存儲(chǔ)機(jī)制的人工電極材料，該材料展現(xiàn)了快速充放電和長(zhǎng)期穩(wěn)定的電化學(xué)性能。

通過鋰熱置換反應(yīng)合成的Fe/Li₂O電極材料，在高電流密度下能夠?qū)崿F(xiàn)快速充放電，同時(shí)保持了高的能量密度和循環(huán)穩(wěn)定性。通過結(jié)構(gòu)、化學(xué)和物理表征，驗(yàn)證了電極材料在低C率下主要基于空間電荷存儲(chǔ)機(jī)制，且在高C率下該機(jī)制的貢獻(xiàn)接近100%。

研究結(jié)果強(qiáng)調(diào)了異質(zhì)界面在電池發(fā)展中的重要性，并展示了空間電荷存儲(chǔ)在未來(lái)快速充電能量存儲(chǔ)系統(tǒng)中的潛力。此外，通過合成Fe/LiF、Fe/Li₂S和Fe/Li₃N等材料，證明了設(shè)計(jì)策略和存儲(chǔ)機(jī)制的普適性。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：A fast-charging/discharging and long-term stable artificial electrode enabled by space charge storage mechanism

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-48215-2