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與“正常”器件結(jié)構(gòu)相比，具有“倒置”結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池(PSCs)具有更好的功率轉(zhuǎn)換效率(PCE)和運(yùn)行穩(wěn)定性，是將這種新興光伏技術(shù)商業(yè)化的關(guān)鍵途徑。

具體來(lái)說(shuō)，由于改進(jìn)的自組裝分子(SAMs)1-5和鈍化策略的發(fā)展，倒置PSCs的PCE超過(guò)了25%。然而，SAMs較差的潤(rùn)濕性和團(tuán)聚會(huì)導(dǎo)致界面損失，阻礙了PCE和穩(wěn)定性的進(jìn)一步提高。

在此，來(lái)自韓國(guó)成均館大學(xué)的Nam-Gyu Park & 華中科技大學(xué)的劉宗豪和陳煒等研究者報(bào)道了一種多羧酸功能化的芳香化合物4,4’,4’’-硝基三苯甲酸(NA)與一種常用的SAM[4-(3,6-二甲基- 9h -咔唑-9-基)丁基]膦酸(Me-4PACz)共組裝，以改善其異質(zhì)結(jié)界面，從而在倒置PSCs中實(shí)現(xiàn)了分子雜化。相關(guān)論文以題為“Buried interface molecular hybrid for inverted perovskite solar cells”于2024年06月26日發(fā)表在Nature上。

具有倒置(p-i-n)結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池(PSCs)，由于其具有競(jìng)爭(zhēng)力的PCEs，良好的穩(wěn)定性以及與串聯(lián)太陽(yáng)能電池的兼容性，被認(rèn)為是這一新興光伏技術(shù)商業(yè)化的主流技術(shù)路線之一。

目前，由于孔選擇層(HSLs)和鈍化策略的發(fā)展，它們的PCEs超過(guò)了25%。特別是基于SAMs的HSLs，由于其具有有效提取載流子的合適能級(jí)和低非輻射復(fù)合損耗等優(yōu)點(diǎn)，近年來(lái)在高效倒轉(zhuǎn)PSCs中得到了廣泛應(yīng)用。

然而，常用的SAMs，如[4-(3,6-二甲基- 9h -咔唑-9-基)丁基]膦酸(Me-4PACz)，在底物上的分布不均勻，對(duì)鈣鈦礦前驅(qū)體的表面潤(rùn)濕性較差。這些特性使得在Me-4PACz表面直接沉積高質(zhì)量的鈣鈦礦薄膜成為一個(gè)挑戰(zhàn)。這些缺點(diǎn)將導(dǎo)致較低的制造成品率和埋地界面的不希望的界面損耗，特別是在制造大面積器件時(shí)。

在這里，研究者報(bào)道了一種雜化SAM策略，其中廣泛使用的SAM Me-4PACz與多羧酸功能化的芳香分子4,4′, 4”-硝基三苯甲酸(NA)組裝，在氧化鎳(NiO)表面形成混合SAM(標(biāo)記為NA- me)，以制備倒置的PSCs。

在Me-4PACz層中加入NA分子后，鈣鈦礦溶液在HSL上的潤(rùn)濕性得到改善，導(dǎo)致納米空隙減少，埋藏界面處的應(yīng)力釋放。

由于Me-4PACz與NA分子中的三苯胺部分相互作用，NA-ME可以減少M(fèi)e-4PACz的團(tuán)聚，使Me-4PACz的分布均勻化，從而促進(jìn)載流子的提取，減少NiO/鈣鈦礦界面的非輻射復(fù)合。

基于FA_0.95Cs_0.05PbI₃成分的甲脒銫(FACs)鈣鈦礦的反向器件在高開(kāi)路電壓(V_OC)為1.201 V(認(rèn)證穩(wěn)態(tài)效率為26.54%)和23.06%(認(rèn)證穩(wěn)態(tài)效率為22.74%)的情況下，對(duì)于孔徑面積為11.1 cm²的小面積PSCs和微型模塊，PCEs分別達(dá)到26.69%和23.06%。

此外，該器件在65°C的環(huán)境空氣中在1太陽(yáng)等效白光發(fā)光二極管(LED)照明下工作超過(guò)2,400小時(shí)，在濕熱測(cè)試條件下老化超過(guò)500小時(shí)后，其初始PCEs分別保持了96.1%和97.4%。

圖1 HSL異質(zhì)結(jié)的計(jì)算模擬。

圖2 鈣鈦礦襯底區(qū)域的形貌和結(jié)構(gòu)。

圖3 減少界面能損失。

圖4 器件的光伏性能。

綜上所述，基于NA-ME的設(shè)備在2400小時(shí)內(nèi)保留了大約96.1%的初始PCE(26.21%)，而使用Me-4PACz的設(shè)備在1580小時(shí)后僅保留了66.5%的初始PCE(22.75%)。

因此，該器件實(shí)現(xiàn)了高效率和良好的運(yùn)行穩(wěn)定性，這表明使用NA-Me的界面分子雜化工程是顯著提高倒置PCEs效率和穩(wěn)定性的有效方法。

據(jù)悉，陳煒老師去年剛發(fā)完Science，今年又上Nature，同時(shí)還有多篇頂刊。

陳煒教授近年先后主持自然科學(xué)基金4項(xiàng)、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃青年項(xiàng)目（子課題負(fù)責(zé)1項(xiàng)）、與企業(yè)合作研發(fā)橫向課題2項(xiàng)，參與國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃（973計(jì)劃）1項(xiàng)等科研項(xiàng)目。迄今共發(fā)表SCI收錄論文70余篇，其中第一作者或通訊作者（含共同）共計(jì)47篇（包括Science 2篇，Science Advances 2篇，Nature Energy 1篇，Nauture Commun 1篇，Energy & Environmental Science 1篇，Adv Mater 2篇，Adv Energy Mater 2篇，Adv Funct Mater 1篇）。

【參考文獻(xiàn)】

Liu, S., Li, J., Xiao, W. et al. Buried interface molecular hybrid for inverted perovskite solar cells. Nature (2024). https://doi.org/10.1038/s41586-024-07723-3

原文鏈接：http://www-nature-com-s.zju.yyttgd.top/articles/s41586-024-07723-3

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