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化學(xué)所Nature子刊: 構(gòu)建多孔通道，提高大電流下酸性CO2RR活性

以可再生電力為動力的電催化CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)已經(jīng)成為應(yīng)對氣候變化挑戰(zhàn)和推動循環(huán)碳經(jīng)濟發(fā)展的一種有前途的策略。在各種CO₂RR產(chǎn)品中，多碳(C₂₊)化學(xué)品，如乙烯(C₂H₄)和乙醇(C₂H₅OH)，由于它們具有進入現(xiàn)有市場的潛力，已經(jīng)引起了廣泛的關(guān)注。目前，大多數(shù)研究工作集中在設(shè)計新型Cu基催化劑以提高堿性或中性電解質(zhì)系統(tǒng)中C₂₊產(chǎn)物的生產(chǎn)活性，其中在催化劑表面形成的堿性環(huán)境有利于CO₂分子的活化和抑制競爭性析氫反應(yīng)(HER)，促進C-C偶聯(lián)到C₂₊產(chǎn)物。

然而，CO₂可以很容易地與局部/大量OH^?物種反應(yīng)生成(bi)碳酸鹽(CO₃^2?或HCO₃^?)，其會穿過陰離子交換膜(AEM)到陽極，然后轉(zhuǎn)化回CO₂，導(dǎo)致CO₂單程轉(zhuǎn)化效率低(SPCE，<25%)。此外，碳酸鹽的形成還會阻斷氣體擴散電極，增加電池電阻，這嚴重阻礙了CO₂電解的潛在工業(yè)應(yīng)用。

近日，中國科學(xué)院化學(xué)研究所韓布興和孫曉甫等通過兩步法合成了具有殼內(nèi)多孔通道結(jié)構(gòu)的La摻雜Cu空心球催化劑(La-Cu HS)，該催化劑在強酸性電解質(zhì)(pH≤1)條件下對C₂₊產(chǎn)物具有高選擇性。實驗結(jié)果表明，在?900 mA cm^?2條件下，La-Cu HS催化劑的C₂₊產(chǎn)物法拉第效率(FE)為86.2%，部分電流密度為?775.8 mA cm^?2，C₂₊產(chǎn)物的CO₂單程轉(zhuǎn)化效率可達52.8%。并且，該催化劑在?1 A cm^?2仍能保持81.3%的高C₂₊ FE。

此外，La-Cu HS在?900 mA cm^?2下連續(xù)電解40小時后，F(xiàn)E_C2+保持在80%以上。穩(wěn)定性試驗后，La-Cu HS的形態(tài)和結(jié)構(gòu)得到了很好的保持，證實其在酸性體系中將CO₂轉(zhuǎn)化為C₂₊產(chǎn)物方面具有廣闊的應(yīng)用前景。

模擬和實驗證實，La-Cu HS的孔道結(jié)構(gòu)有效地富集了催化劑表面的K⁺，并且在催化劑表面附近和孔道內(nèi)容易在電解質(zhì)中形成一個高堿性的微環(huán)境，這可以抑制HER，促進C-C偶聯(lián)過程。此外，原位實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，La摻雜形成的La-O-Cu中心促進了*CO的產(chǎn)生和C-C耦合過程。因此，結(jié)合多孔通道結(jié)構(gòu)和La摻雜效應(yīng)，La-Cu HS催化劑在酸性電解質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的CO₂-C₂₊性能。

綜上，該項工作結(jié)合微環(huán)境調(diào)節(jié)與固有催化活性增強，為提高酸性體系中CO₂RR的性能提供了一種有效的策略，這將推動CO₂轉(zhuǎn)化和利用的進一步創(chuàng)新和發(fā)展。

CO₂ electrolysis to multi-carbon products in strong acid at ampere-current levels on La-Cu spheres with channels. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-49308-8

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