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物構(gòu)所王要兵JACS: 構(gòu)建功能性COF，實(shí)現(xiàn)高效CO2光還原

利用太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)CO₂轉(zhuǎn)化為增值化學(xué)品，被認(rèn)為是緩解能源危機(jī)和環(huán)境污染問(wèn)題的一種有吸引力的方法。研究人員在開(kāi)發(fā)各種CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)的光催化劑方面取得了顯著進(jìn)展，但光催化CO₂RR系統(tǒng)的電流效率仍未達(dá)到實(shí)際要求。因此，發(fā)展高性能的光催化系統(tǒng)具有極其重要的意義。

共價(jià)有機(jī)骨架(COFs)具有良好的穩(wěn)定性、高表面積比和多孔結(jié)構(gòu)，這些特性有助于CO₂的吸附、擴(kuò)散和活化。同時(shí)，在COF中的擴(kuò)展共軛骨架，包括π-離散系統(tǒng)和高度有序的π-π堆疊，使它們?cè)谄矫婧投询B方向上都有利于電荷轉(zhuǎn)移。此外，COF材料的長(zhǎng)程有序晶體結(jié)構(gòu)可以調(diào)制，以滿足特定的結(jié)構(gòu)和功能條件。因此，在光催化系統(tǒng)中引入納米結(jié)構(gòu)COF可以實(shí)現(xiàn)選擇性CO₂RR。

近日，中國(guó)科學(xué)院福建物構(gòu)所王要兵課題組以全氟金屬酞菁(MPcF₁₆)和有機(jī)生物分子化合物鞣花酸(EA)為模板，構(gòu)建了功能性共價(jià)有機(jī)骨架EPM-COF (M=Co、Ni和Cu)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，制備的EPCo-COF具有Co金屬活性中心，在光催化CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)中表現(xiàn)出優(yōu)異的CO生成速率(14.1 mmol g^-1 h^-1)和選擇性(85.1%)。

此外，堿處理后(EPCo-COF-AT)，COF暴露出羧酸陰離子(COO^?)和羥基(OH)，從而增強(qiáng)了EA的給電子能力。改性后催化劑的CO的產(chǎn)率高達(dá)17.7 mmol g^-1 h^-1，選擇性達(dá)到97.8%，周轉(zhuǎn)頻率(TOF)為54.89 h^?1。此外，EPCo-COF-AT還表現(xiàn)出顯著的光催化穩(wěn)定性，在至少5個(gè)循環(huán)中CO產(chǎn)率和選擇性僅發(fā)生輕微波動(dòng)，穩(wěn)定性測(cè)試后材料的形貌和結(jié)構(gòu)幾乎保持不變。

結(jié)合系統(tǒng)的表征和理論計(jì)算，揭示了EPCo-COF-AT和EPCo-COF中潛在的光催化過(guò)程：最初，EPCo-COF-AT催化劑在光激發(fā)下，電子從EA快速轉(zhuǎn)移到Co金屬活性中心，增強(qiáng)了吸附的CO₂的活化；隨后，由H₂O分子提供的質(zhì)子促進(jìn)了*COOH中間體的形成。伴隨著涉及一個(gè)H⁺和一個(gè)e^?的中間體反應(yīng)步驟，導(dǎo)致生成*CO中間體。最后，*CO從Co金屬活性中心解離出來(lái)，得到最終的CO產(chǎn)物。

得益于COO^?和OH的暴露，反應(yīng)能壘顯著降低，從而促進(jìn)了質(zhì)子偶合電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)過(guò)程，提高了EPCo-COF-AT中Co活性位點(diǎn)的光催化性能。綜上，該項(xiàng)工作證實(shí)了COF基光催化系統(tǒng)的優(yōu)越性，為設(shè)計(jì)高效、穩(wěn)定和經(jīng)濟(jì)可行的光催化系統(tǒng)提供了參考。

Efficient photocatalytic CO₂reduction in ellagic acid–based covalent organic frameworks. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c04185

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