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CsPbI₃鈣鈦礦基紅色熒光粉是紅色/近紅外發(fā)光二極管（LEDs）的理想候選材料。然而，其穩(wěn)定性較差，使得光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQYs）較低。

在此，吉林大學(xué)于吉紅院士課題組通過高溫煅燒和水處理策略，成功開發(fā)了具有明亮、深紅色固態(tài)熒光的CsPbI₃@zeolite 復(fù)合材料。結(jié)果顯示，該復(fù)合材料具有31.1%的PLQY和優(yōu)異的穩(wěn)定性，甚至可以與商業(yè)化熒光粉相媲美，這種特性在固態(tài)CsPbI₃鈣鈦礦體系中很少有報道。研究表明，去除不發(fā)光副產(chǎn)物和控制沸石殼的厚度是提高PLQY的關(guān)鍵，而優(yōu)異的穩(wěn)定性源于主骨架對CsPbI_3?鈣鈦礦的緊密封裝。作為概念驗證，基于所制造的復(fù)合材料構(gòu)建了最大發(fā)光效率為57.3 lm/W且具有出色的長期運行穩(wěn)定性的標(biāo)準(zhǔn)紅光和白光 LED，這項工作釋放了CsPbI_3?鈣鈦礦作為穩(wěn)定紅色熒光粉的應(yīng)用潛力。

相關(guān)文章以“Unlocking the potential of CsPbI₃ perovskite as stable red phosphors by zeolite skeleton”為題發(fā)表在Matter上。

研究背景

全無機(jī)CsPbI₃鈣鈦礦具有最適合光伏應(yīng)用的帶隙（1.74 eV），并能發(fā)出從紅色區(qū)域延伸到近紅外I（NIR-I）區(qū)域的熒光，從而在太陽能電池、紅色/NIR發(fā)光二極管（LEDs）、生物成像等領(lǐng)域顯示出相當(dāng)大的應(yīng)用前景。然而，在所有CsPbX₃（X=Cl、Br或I）鈣鈦礦中，CsPbI₃鈣鈦礦的穩(wěn)定性最差。一方面，CsPbI₃鈣鈦礦在室溫下會從具有優(yōu)異光電性能的α相自發(fā)地轉(zhuǎn)變?yōu)闆]有光電性能的更穩(wěn)定的δ相。另一方面，與其他CsPbX₃鈣鈦礦一樣，CsPbI₃鈣鈦礦在暴露在高濕度、高溫或強(qiáng)輻射等惡劣環(huán)境下時會分解為無機(jī)鹽。

這兩種情況都會導(dǎo)致CsPbI₃鈣鈦礦的熒光衰減。為了提高CsPbI₃鈣鈦礦的穩(wěn)定性，研究者采用了有機(jī)配體和金屬鹽表面鈍化、有機(jī)聚合物包封、離子取代等各種策略。然而，這些策略通常只會削弱不利的環(huán)境因素對CsPbI₃鈣鈦礦的影響，但它們不能使CsPbI₃鈣鈦礦表現(xiàn)出與商業(yè)化紅色熒光粉同樣的優(yōu)良穩(wěn)定性。事實上，從成本角度來看，基于CsPbX₃鈣鈦礦的熒光粉在顯示應(yīng)用方面比許多廣泛使用的商業(yè)化熒光粉更具競爭力，氣制備過程更簡單，原材料更便宜。因此，開發(fā)一種簡單的策略，賦予CsPbI₃鈣鈦礦與商業(yè)紅色熒光粉同樣優(yōu)異的穩(wěn)定性具有重要意義。

在CsPbBr₃鈣鈦礦體系中，將CsPbBr₃鈣鈦礦封裝在二氧化硅、氧化鋁、二氧化鋯、金屬有機(jī)框架、沸石等無機(jī)基質(zhì)材料中，已被證明是提高CsPbBr₃鈣鈦礦穩(wěn)定性的最有效策略。

然而，由于CsPbI₃鈣鈦礦的穩(wěn)定性本質(zhì)上比CsPbBr₃鈣鈦礦差，因此CsPbI₃鈣鈦礦基復(fù)合材料很難像CsPbBr₃鈣鈦礦基復(fù)合材料那樣具有高PLQYs和優(yōu)異的穩(wěn)定性。因此，CsPbI₃鈣鈦礦基復(fù)合材料的實際應(yīng)用受到了嚴(yán)重的限制。此外，目前報道的CsPbI₃鈣鈦礦基復(fù)合材料的合成或保存通常需要使用大量的有機(jī)溶劑或表面配體，這不僅增加了制備成本，而且容易造成環(huán)境污染。因此，非常需要開發(fā)一種簡單的合成策略，它不涉及有機(jī)溶劑或表面配體，并可以使CsPbI₃鈣鈦礦具有高效的發(fā)光和優(yōu)越的穩(wěn)定性。

成果簡介

在此，本文通過簡單的一步高溫煅燒過程，將CsPbI₃鈣鈦礦成功封裝到摻鎢的Silicalite-1分子篩（WS-1）中（圖1A）。在此過程中，鈣鈦礦前驅(qū)體被蒸發(fā)到沸石基體中，從而在其中生成鈣鈦礦納米晶體。選擇WS-1沸石作為宿主的原因是，在WS-1沸石的孔隙中含有合適的Na⁺含量，有利于極性鈣鈦礦前驅(qū)體的進(jìn)入。此外，作者采用了水處理工藝，這是確保CsPbI₃@WS-1（CPI@WS-1）復(fù)合材料能夠顯示明亮的熒光的重要步驟。在此過程中，有效去除共存的不發(fā)光的δ-CsPbI₃鈣鈦礦及其分解產(chǎn)物，CsPbI₃鈣鈦礦外的沸石殼變薄，復(fù)合材料的熒光強(qiáng)度逐漸增加（圖1B）。

圖1. 復(fù)合材料的制備和熒光反應(yīng)。

基于上述兩步，通過掃描電子顯微鏡（SEM）圖像顯示，純WS-1分子篩呈規(guī)則的球形形態(tài)，尺寸約為150-200nm（圖2A），而CPI@WS-1復(fù)合材料呈現(xiàn)不規(guī)則的塊狀形貌（圖2B），這可能是由于鈣鈦礦前驅(qū)體對分子篩基體的影響，使得高溫煅燒過程中分子篩晶體的聚集。進(jìn)一步透射電鏡（TEM）圖像顯示，CPI@WS-1復(fù)合材料的分子篩基體中存在大量不同尺寸的納米顆粒（圖2C），這些納米顆粒大多位于分子篩基體的深處，而不是在邊緣，從而在復(fù)合材料中形成了一個分子篩外殼。結(jié)果顯示，本文得到的具有明亮、深紅色、固體熒光的CPI@WS-1復(fù)合材料，其最終展現(xiàn)出31.1%的PLQYs。

圖2：WS-1分子篩和CPI@WS1復(fù)合材料的形貌特征。

圖3：WS-1分子篩和CPI@WS-1復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)和光學(xué)特性。

圖4：水處理對復(fù)合材料結(jié)構(gòu)和光學(xué)特性的影響。

值得注意的是，高溫煅燒導(dǎo)致部分沸石骨架的坍塌，CsPbI₃鈣鈦礦緊密封裝，使CPI@WS-1復(fù)合材料的穩(wěn)定性可與商業(yè)(Sr,Ca)AlSiN₃:Eu熒光粉相媲美。值得注意的是，復(fù)合材料的制備過程不需要使用任何有機(jī)溶劑和表面配體，因此它可以有效地降低制備成本，減少環(huán)境污染。此外，在所制備的復(fù)合材料的基礎(chǔ)上，構(gòu)建了最大發(fā)光效率為57.3 lm/W、長期運行穩(wěn)定性較強(qiáng)的標(biāo)準(zhǔn)紅白LEDs。

圖5：CPI@WS-1復(fù)合材料、(Sr,Ca)AlSiN₃:Eu熒光粉和KSF熒光粉的穩(wěn)定性試驗和熒光光譜比較。

CPI@WS-1復(fù)合材料具有優(yōu)異的光學(xué)性能和優(yōu)異的穩(wěn)定性，使其成為制備高性能LEDs的理想材料，作者通過將CPI@WS-1復(fù)合材料涂覆在一個發(fā)射波長為460 nm的LED芯片上，成功地構(gòu)建了標(biāo)準(zhǔn)的紅色LEDs（RLEDs）。圖6A中的電致發(fā)光（EL）光譜顯示，RLEDs的發(fā)光中心約為701 nm，與CPI@WS-1復(fù)合材料相比，其紅移了11 nm。圖6B中的國際照明委員會（CIE）色度圖顯示，RLEDs的相關(guān)色溫（CCT）和CIE坐標(biāo)分別約為1000K和（0.66,0.33）。此外，以RLEDs為例，作者測試了所制備的LEDs的長期運行穩(wěn)定性。結(jié)果表明，即使RLEDs在20 mA下運行超過200 h，其CIE坐標(biāo)基本保持不變，其發(fā)光強(qiáng)度可以保持在初始發(fā)光強(qiáng)度的90%以上（圖6E）。以上結(jié)果表明，所制備的RLEDs具有良好的長期運行穩(wěn)定性，而這種優(yōu)良的穩(wěn)定性主要是由于所使用的CPI@WS-1復(fù)合材料具有獨特的耐溶劑性、耐輻射性和耐高溫性。

圖6：所制備的RLEDs和WLEDs的光學(xué)性能。

總結(jié)展望

綜上所述，本文通過高溫煅燒和后續(xù)水處理策略，成功研制出了PLQY為31.1%的明亮深紅色固態(tài)熒光CPI@WS-1復(fù)合材料，其具有與商業(yè)化紅色熒光粉相當(dāng)?shù)某叻€(wěn)定性。在高溫煅燒過程中，沸石骨架部分坍塌，使得CsPbI₃鈣鈦礦被牢牢限制在二氧化硅外殼中，這也是CPI@WS-1復(fù)合材料具有超強(qiáng)穩(wěn)定性的主要原因。同時，水處理可有效去除伴隨的不發(fā)光δ-CsPbI₃鈣鈦礦及其在復(fù)合材料中的分解產(chǎn)物，以及降低二氧化硅殼層的厚度，這是提高CPI@WS-1復(fù)合材料熒光強(qiáng)度的關(guān)鍵?；趶?fù)合材料，作者構(gòu)建了最大發(fā)光效率為57.3 lm/W、長期運行穩(wěn)定性優(yōu)異的RLED和WLED。此外，高的發(fā)光效率和卓越的穩(wěn)定性，離不開高PLQYs以及所用CPI@WS-1復(fù)合材料獨特的耐溶劑性、耐輻射性和耐高溫性。這項工作為開發(fā)具有超高穩(wěn)定性和高效發(fā)光性能的CsPbI₃鈣鈦礦基熒光粉提供了一條新的途徑，對開拓其商業(yè)應(yīng)用領(lǐng)域具有重要意義。

文獻(xiàn)信息

Xiaowei Yu, Xin Yang, Hongyue Zhang, Kaikai Liu, Jihong Yu*,?Unlocking the potential of CsPbI₃ perovskite as stable red phosphors by zeolite skeleton, Matter, https://doi.org/10.1016/j.matt.2024.05.026

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