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?上交EES：多尺度相關(guān)成像揭示快速充電電池中的順序性和不均勻性退化

快充鋰離子電池為解決電動(dòng)汽車（EV）的續(xù)航里程焦慮提供了一種前景廣闊的解決方案，但其在使用壽命和安全性面臨挑戰(zhàn)。對(duì)此，一個(gè)被廣泛討論的問題是抑制石墨負(fù)極側(cè)的析鋰。因此，為全面理解快充條件下復(fù)雜的化學(xué)-結(jié)構(gòu)-力學(xué)相互作用，亟需開展跨尺度、多模態(tài)的表征。

在此，上海交通大學(xué)李林森團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種多模態(tài) SEM-Raman-NanoSIMs 技術(shù)，以探究快充電池內(nèi)部復(fù)雜的化學(xué)-結(jié)構(gòu)-機(jī)械相互耦合作用。作者首次從電極尺度的多顆粒分析中，獲得了對(duì)電極反應(yīng)形態(tài)學(xué)變化-鋰元素分布-晶格結(jié)構(gòu)演變的多模態(tài)理解。

通過系統(tǒng)的多模態(tài)表征研究發(fā)現(xiàn)，快充電池系統(tǒng)的退化是一個(gè)類似“雪球效應(yīng)”的反應(yīng)機(jī)制，電解質(zhì)消耗是第一張倒下的多米諾骨牌（即使容量衰減仍然微不足道），它會(huì)引發(fā)一系列石墨負(fù)極失效，包括析鋰和副產(chǎn)物累積。隨后，石墨側(cè)的副產(chǎn)物會(huì)粘接在隔膜表面并導(dǎo)致隔膜的堵孔。因此，這些復(fù)雜的電-化學(xué)-機(jī)械相互作用會(huì)引發(fā)自我放大的“惡性循環(huán)”，最后導(dǎo)致電池內(nèi)部電極多種嚴(yán)重形變甚至破裂，成為電池安全使用的隱患。

圖1. 退化正極的多模態(tài)表征

總之，該工作通過多尺度關(guān)聯(lián)成像技術(shù)的研究，揭示了快充電池性能加速下降的原因是負(fù)極側(cè)電解液的快速消耗引發(fā)的析鋰和副產(chǎn)物沉積等問題?？斐潆姵貎?nèi)部的復(fù)雜電化學(xué)-機(jī)械相互作用最終可能導(dǎo)致電極顯著變形甚至破裂，成為潛在的安全隱患。因此，該研究提供了直接的策略來延長快充電池的循環(huán)壽命，包括略微增加液態(tài)電解液的量、開發(fā)專門設(shè)計(jì)的電解液添加劑或?qū)﹄姌O進(jìn)行鈍化以減緩電解液消耗。?

從方法論上看，該工作為鋰電池系統(tǒng)反應(yīng)均勻性和具體失效機(jī)制分析，提供了可借鑒的重要表征與分析方法學(xué)支持。同時(shí)也為關(guān)聯(lián)鋰電池基礎(chǔ)理論科學(xué)研究與工程應(yīng)用科學(xué)研究架起了切實(shí)可行的重要橋梁。

圖2. 熱安全性測試結(jié)果

Multiscale Correlative Imaging Reveals Sequential and Heterogeneous Degradations in Fast-Charging Batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee01497a

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