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第一作者：Meng He，Rui Li，Chuanqi Cheng

通訊作者：張兵，劉翠波

通訊單位：天津大學(xué)

張兵，2009.8回天津大學(xué)化學(xué)系工作，2011.3評聘博士生導(dǎo)師（破格），2012.6晉升教授，2016.9任長聘教授，2022.1任國家高層次人才-教育部特聘教授（2022-2026）和天津大學(xué)講席教授。

劉翠波，天津大學(xué)理學(xué)院化學(xué)系碩博（2009-2015），新加坡國立大學(xué)博士后（2015-2019），2020年入職天津大學(xué)分子+研究院，任“北洋學(xué)者英才計(jì)劃“長聘副教授，加盟天津大學(xué)于一夫/張兵團(tuán)隊(duì)。

論文速覽

本研究中，作者們針對使用D₂O進(jìn)行電催化氘代反應(yīng)時(shí)存在的法拉第效率（FE）與電流密度之間的權(quán)衡問題，提出了一種新的微環(huán)境調(diào)控策略。

通過結(jié)合納米尖端增強(qiáng)的電場和表面活性劑修飾的界面微環(huán)境，在電流密度為100 mA cm^?2下，實(shí)現(xiàn)了對芳基乙腈（arylacetonitrile）的電催化氘代反應(yīng)，達(dá)到了80%的法拉第效率（FE）。

這種策略不僅提高了反應(yīng)物的濃度和降低了活化能，還通過表面活性劑創(chuàng)建的去氘微環(huán)境加速了反應(yīng)物的傳遞，并抑制了D₂的副反應(yīng)。此外，該策略在其他氘代反應(yīng)中的應(yīng)用也證實(shí)了設(shè)計(jì)概念的合理性。

圖文導(dǎo)讀

圖1：使用D₂O進(jìn)行電催化氘代反應(yīng)。

圖2：有/無BTAB表面活性劑條件下，1a的氫鍵數(shù)量、傳輸能量、電極表面水分子的質(zhì)量密度、BTA⁺在Cu NTs表面的分布以及1a在不同晶面角上的吸附能量。

圖3：Cu NTs的形貌和結(jié)構(gòu)表征，以及使用BTAB作為表面活性劑時(shí)，電催化氘代反應(yīng)的性能。

圖4：BTAB和納米尖端在電催化氘代反應(yīng)中的聯(lián)合促進(jìn)作用。

圖5：在不同氘代反應(yīng)中的普適性。

總結(jié)展望

本研究通過創(chuàng)新的微環(huán)境調(diào)控策略，在高電流密度下實(shí)現(xiàn)了高法拉第效率的電催化氘代反應(yīng)，為氘代電合成提供了重要的策略。該策略不僅提高了反應(yīng)效率，還減少了能量消耗，加快了反應(yīng)速率。

此外，該方法的普適性為多種可還原基團(tuán)的氘代提供了新的可能性。未來，這一策略有望應(yīng)用于更多涉及水的電催化轉(zhuǎn)化過程，如NO₃^?和CO₂的電催化加氫以及C-N鍵偶聯(lián)反應(yīng)，以實(shí)現(xiàn)在高電流密度下的高法拉第效率。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Microenvironment regulation breaks the Faradaic efficiency-current density trade-off for electrocatalytic deuteration using D₂O

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-49544-y

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/06/21/77dc0a774a/

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