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中南ACS Catal.: 界面氫鍵工程耦合O-H均裂，增強(qiáng)太陽能-H2轉(zhuǎn)化和氫同位素分離

光催化水分解已經(jīng)被證明可以有效和可持續(xù)地利用半導(dǎo)體光催化劑將水在陽光下轉(zhuǎn)化為氫(H₂、D₂和T₂)。在光催化制氫反應(yīng)(PHER)中，氫原子轉(zhuǎn)移(HAT)是實(shí)現(xiàn)有效和選擇性太陽能制氫的最大挑戰(zhàn)。因此，HAT的選擇性過程值得進(jìn)一步研究。

近日，中南大學(xué)張福勤課題組選擇易于制備亞穩(wěn)相的Cd_0.8Zn_0.2S作為模型材料，采用水熱法制備了含有晶格氧/羥基(堿性位點(diǎn))和硫醇基(酸性位點(diǎn))的Cd_xZn_1-xS (OH)-SH，證明了其具有光活性以實(shí)現(xiàn)晶格O/OH活化，并能夠利用水作為HAT試劑產(chǎn)生H₂。

具體而言，基于實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算研究，證實(shí)使用來自光催化劑表面-SH基團(tuán)的局部富集水作為質(zhì)子源以減少羥基并促進(jìn)n端均裂是可行的。當(dāng)水與光催化劑接觸時(shí)，向內(nèi)的-SH表面有助于形成局部富集的水簇，并建立了連接-SH和相鄰晶格O的質(zhì)子傳輸路線(步驟1)。

在光照下，光生載流體破壞晶格O而形成氧缺陷(O_Vs)，這可能進(jìn)一步捕獲H₂O分子，而由此產(chǎn)生的-SH和O_Vs之間增加的電位差加速了質(zhì)子從-SH釋放到晶格O上(步驟2)。隨后，兩個(gè)O-H鍵的連續(xù)異裂和均裂產(chǎn)生H?自由基(步驟3)。來自金屬位點(diǎn)的H₂O解離提供H質(zhì)子到-SH并重復(fù)步驟1(步驟4)。降低反應(yīng)能壘和快速的質(zhì)子轉(zhuǎn)移使得催化劑能夠達(dá)到超高的析H₂速率。同時(shí)，由于大量的酸堿對(duì)促進(jìn)了表面介導(dǎo)的表面均裂，O-H和O-D鍵能的差異被放大，使氫同位素的分離成為可能。

性能測試結(jié)果顯示，最優(yōu)的Cd_0.5Zn_0.5S (OH)-SH催化劑在全光譜照射下的H₂產(chǎn)率高達(dá)2627 μmol h^-1，在420 nm處的表觀量子效率(AQE)為12.4%。此外，為了驗(yàn)證基于H?自由基的HAT過程，研究人員采用靜電紡絲技術(shù)將粉末光催化劑嵌入到非導(dǎo)電PAN中，制備了大規(guī)模復(fù)合材料(PAN+CZS (O)H和PAN+CZS-OH)。PAN+CZS (O)H納米復(fù)合材料在λ≥420 nm時(shí)的產(chǎn)氫速率達(dá)到34.9 mmol m^-2 h^-1；且該材料的負(fù)表面電位進(jìn)一步證明了質(zhì)子可以從PAN+CZS (O)H膜的底部轉(zhuǎn)移到頂部，增強(qiáng)了氫同位素篩選的宏觀作用，質(zhì)子氘分離系數(shù)約為11，證實(shí)了該材料大規(guī)模分離氫同位素的應(yīng)用潛力。

Enhanced solar-to-hydrogen conversion and hydrogen isotope separation through interfacial hydrogen-bond engineering and homolytic O–H cleavage on multianionic sulfides in large-scale floating nanocomposites. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c00903

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