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?南理工ACS Catal.: Cu2O上光重新分配，實現(xiàn)穩(wěn)定CO2光還原

光催化CO₂還原反應(yīng)(CRR)被認(rèn)為是將CO₂轉(zhuǎn)化為有價值的碳質(zhì)化合物(如CO、CH₄、CH₃OH和C₂H₄等)的一種有前途的方法。由于CH₃OH適合儲存和運輸，因此是最理想的產(chǎn)品之一。Cu₂O能抑制競爭性HER反應(yīng)和激活CO₂分子，是光催化CRR產(chǎn)生CH₃OH最有前途的材料之一。

然而，Cu₂O的主要缺點是穩(wěn)定性差，這極大地限制了其實際應(yīng)用。Cu₂O作為光催化劑，過量的光對其的穩(wěn)定性是有害的。具體而言，當(dāng)Cu₂O直接暴露在模擬陽光下時，其會吸收紫外光并能產(chǎn)生高能“熱”電子和空穴。高能的“熱”電子和空穴以及“熱”載流子弛豫產(chǎn)生的熱振動會加劇Cu₂O的腐蝕。因此，迫切需要開發(fā)一種通用和有效的保護策略，以保護Cu₂O免受光腐蝕，同時確保在光催化CRR過程中有足夠的活性位點暴露。

近日，南京理工大學(xué)李盎和闞二軍等開發(fā)了一種遮光策略來保護Cu₂O免受過量輻照引起的光腐蝕，從而大大提高了光催化劑的穩(wěn)定性。具體而言，研究人員在Pt@TiO₂內(nèi)表面沉積Cu₂O，形成Cu₂O-Pt@TiO₂?；贛ie散射理論，該催化劑實現(xiàn)了光的重新分配，在遮蔽紫外光的同時允許可見光通過TiO₂。

利用時域有限差分(FDTD)模擬計算了TiO₂的近場強度分布，清楚地顯示了TiO₂的輻照再分配能力。在光照條件下，Cu₂O-Pt@TiO₂的TiO₂殼層可以為Cu₂O提供一個溫和的光照環(huán)境，減輕過度輻照引起的光生空穴的快速積累，從而削弱光腐蝕。此外，TiO₂吸收紫外光后的光生電子能夠通過Z型形式從Pt向Cu₂O轉(zhuǎn)移，并與Cu₂O中的空穴重組，進一步提高了Cu₂O的穩(wěn)定性。

與傳統(tǒng)的涂層保護策略相比，基于Mie散射理論的策略確保了Cu₂O的適當(dāng)遮蔽效果，并保留了Cu₂O表面的活性位點，從而實現(xiàn)了高效穩(wěn)定的CO₂還原活性。因此，Cu₂O-Pt@TiO₂表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化CO₂還原性能，在10小時內(nèi)的CH₃OH產(chǎn)率高達22.66 mmol g^-1，并且該催化劑在四個循環(huán)反應(yīng)過程中仍保持良好的活性，循環(huán)反應(yīng)結(jié)束后材料的形貌和結(jié)構(gòu)幾乎未發(fā)生變化，表現(xiàn)出良好的反應(yīng)穩(wěn)定性。

總的來說，該項工作為抗光腐蝕光催化劑的設(shè)計提供了一種新策略，并為在納米尺度上實現(xiàn)光照重新分配提供了參考。

Chemosphere-inspired irradiation reallocation strategy based on Mie theory for stable CO₂ photoreduction over Cu₂O. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c05802

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