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國(guó)防科技大學(xué)Adv. Sci.: 構(gòu)建SA-FLP雙活性位點(diǎn)，高效檢測(cè)NO2

開(kāi)發(fā)能夠快速、穩(wěn)定地檢測(cè)ppb范圍內(nèi)NO₂濃度的氣體傳感器對(duì)于化工廠空氣質(zhì)量的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)至關(guān)重要。化學(xué)電阻傳感器以其高效、靈敏的特性，被廣泛應(yīng)用于NO₂的檢測(cè)。但是，具有較慢的響應(yīng)恢復(fù)時(shí)間和基線電阻漂移缺點(diǎn)的化學(xué)電阻傳感器仍然是必不可少的組件，需要對(duì)其改進(jìn)以滿足實(shí)際應(yīng)用需求?；瘜W(xué)電阻傳感器的氣敏機(jī)理是基于目標(biāo)氣體與敏感層表面活性氧之間的表面反應(yīng)。因此，實(shí)現(xiàn)動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)的同時(shí)優(yōu)化，以提高檢測(cè)NO₂的化學(xué)電阻傳感器的表面反應(yīng)效率和反應(yīng)活性，對(duì)于開(kāi)發(fā)具有高效率和室溫下高穩(wěn)定性的下一代NO₂檢測(cè)傳感器具有實(shí)際意義。

近日，國(guó)防科技大學(xué)王應(yīng)德和王兵等通過(guò)800 °C高溫?zé)崽幚韺t_SA負(fù)載在CeO₂(100)和CeO₂(111)的表面上，揭示了Pt_SA在不同晶面上的位置和活性顯著差異，以及Pt_SA對(duì)載體表面結(jié)構(gòu)的影響。

機(jī)理探究實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，Pt_SA誘導(dǎo)表面重組并結(jié)合氧空位的空間位阻效應(yīng)構(gòu)建受阻Lewis對(duì)(FLP)形成雙活性位點(diǎn)。Pt_SA-CeO₂(111)上Pt_SA和Ce³⁺之間不存在電子相互作用，其分別作為吸附/活化O₂和NO₂的活性位點(diǎn)。相反，Pt_SA和Ce³⁺之間在Pt_SA-(100) CeO₂表面上存在強(qiáng)的電子相互作用，這是由于Pt_SA占據(jù)了四重空心位點(diǎn)；此外，F(xiàn)LP的構(gòu)建形成了雙活性位點(diǎn)，導(dǎo)致Pt_SA和Ce³⁺對(duì)O₂和NO₂的聯(lián)合吸附和活化，從而加速了靶分子和Pt_SA-CeO₂(100)之間電子的轉(zhuǎn)移效率。

理論計(jì)算進(jìn)一步揭示了反應(yīng)途徑，O₂分子首先可以與光生電子反應(yīng)，在Pt_SA-CeO₂(100)表面自發(fā)產(chǎn)生?O₂^?物種；然后，NO₂可以被吸附并與?O₂^?物質(zhì)反應(yīng)生成NO₃^?。典型Lewis酸堿對(duì)(CLP)和FLP對(duì)NO₂吸附的反應(yīng)能壘分別為0.63和?3.60 eV，表明FLP的構(gòu)建增強(qiáng)了Pt_SA-CeO₂(100)對(duì)NO₂的活化能力。

此外，在O₂與電子過(guò)程的反應(yīng)中，Pt_SA-CeO₂(100)的反應(yīng)勢(shì)壘低于CeO₂(100)、CeO₂(111)和Pt_SA-CeO₂(111)，并且Pt_SA-CeO₂(100)上NO₂轉(zhuǎn)化為NO₃^?的能壘也最低，表明SA-FLP雙活性位點(diǎn)的構(gòu)建促進(jìn)了NO₂和O₂的活化和反應(yīng)。因此，SA-FLP雙活性位點(diǎn)的協(xié)同作用使得NO₂的快速、長(zhǎng)期穩(wěn)定性檢測(cè)成為可能。

Crystal face-dependent behavior of single-atom Pt: construct of SA-FLP dual active sites for efficient NO₂ detection. Advanced Science, 2024. DOI: 10.1002/advs.202402038

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