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物構(gòu)所王要兵JACS: 構(gòu)建功能性COF，實現(xiàn)高效CO2光還原

利用太陽能驅(qū)動CO₂轉(zhuǎn)化為增值化學(xué)品，被認為是緩解能源危機和環(huán)境污染問題的一種有吸引力的方法。研究人員在開發(fā)各種CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)的光催化劑方面取得了顯著進展，但光催化CO₂RR系統(tǒng)的電流效率仍未達到實際要求。因此，發(fā)展高性能的光催化系統(tǒng)具有極其重要的意義。

共價有機骨架(COFs)具有良好的穩(wěn)定性、高表面積比和多孔結(jié)構(gòu)，這些特性有助于CO₂的吸附、擴散和活化。同時，在COF中的擴展共軛骨架，包括π-離散系統(tǒng)和高度有序的π-π堆疊，使它們在平面和堆疊方向上都有利于電荷轉(zhuǎn)移。此外，COF材料的長程有序晶體結(jié)構(gòu)可以調(diào)制，以滿足特定的結(jié)構(gòu)和功能條件。因此，在光催化系統(tǒng)中引入納米結(jié)構(gòu)COF可以實現(xiàn)選擇性CO₂RR。

近日，中國科學(xué)院福建物構(gòu)所王要兵課題組以全氟金屬酞菁(MPcF₁₆)和有機生物分子化合物鞣花酸(EA)為模板，構(gòu)建了功能性共價有機骨架EPM-COF (M=Co、Ni和Cu)。實驗結(jié)果表明，制備的EPCo-COF具有Co金屬活性中心，在光催化CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)中表現(xiàn)出優(yōu)異的CO生成速率(14.1 mmol g^-1 h^-1)和選擇性(85.1%)。

此外，堿處理后(EPCo-COF-AT)，COF暴露出羧酸陰離子(COO^?)和羥基(OH)，從而增強了EA的給電子能力。改性后催化劑的CO的產(chǎn)率高達17.7 mmol g^-1 h^-1，選擇性達到97.8%，周轉(zhuǎn)頻率(TOF)為54.89 h^?1。此外，EPCo-COF-AT還表現(xiàn)出顯著的光催化穩(wěn)定性，在至少5個循環(huán)中CO產(chǎn)率和選擇性僅發(fā)生輕微波動，穩(wěn)定性測試后材料的形貌和結(jié)構(gòu)幾乎保持不變。

結(jié)合系統(tǒng)的表征和理論計算，揭示了EPCo-COF-AT和EPCo-COF中潛在的光催化過程：最初，EPCo-COF-AT催化劑在光激發(fā)下，電子從EA快速轉(zhuǎn)移到Co金屬活性中心，增強了吸附的CO₂的活化；隨后，由H₂O分子提供的質(zhì)子促進了*COOH中間體的形成。伴隨著涉及一個H⁺和一個e^?的中間體反應(yīng)步驟，導(dǎo)致生成*CO中間體。最后，*CO從Co金屬活性中心解離出來，得到最終的CO產(chǎn)物。

得益于COO^?和OH的暴露，反應(yīng)能壘顯著降低，從而促進了質(zhì)子偶合電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)過程，提高了EPCo-COF-AT中Co活性位點的光催化性能。綜上，該項工作證實了COF基光催化系統(tǒng)的優(yōu)越性，為設(shè)計高效、穩(wěn)定和經(jīng)濟可行的光催化系統(tǒng)提供了參考。

Efficient photocatalytic CO₂reduction in ellagic acid–based covalent organic frameworks. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c04185

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