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?南開/港理工/復(fù)旦ACS Nano: sp鍵C氧化形成環(huán)氧基團，增強2e?ORR反應(yīng)選擇性

傳統(tǒng)的鋅-空氣電池(ZAB)主要依賴于濃堿性電解質(zhì)，并在陰極一側(cè)發(fā)生4e^?ORR途徑。最近的研究表明，使用稀的非堿性電解質(zhì)可以通過2e^?ORR途徑大大提高ZABs的可逆性；另一方面，2e^?ORR途徑能夠生產(chǎn)H₂O₂。在此背景下，各種含氧納米碳已被開發(fā)用于電催化合成H₂O₂。但是，這些催化劑由惰性sp²碳組成，在邊緣留下有限的含O基團。此外，邊緣碳的精確氧化難以實現(xiàn)，這不但造成活性位點不均勻，而且難以識別主要活性物種。

更重要的是，含O基團的引入犧牲了電子的導電性，并產(chǎn)生一個親水的表面，導致較差的2e^?ORR活性和穩(wěn)定性。因此，目前迫切需要開發(fā)一種可以在基底產(chǎn)生單型含O基團并能夠構(gòu)建耐水界面的催化劑，從而實現(xiàn)持久的2e^?ORR。

近日，南開大學王歡、香港理工大學黃勃龍和復(fù)旦大學王飛等研究了富含sp-C鍵的石墨二炔(GDY)對2e^?ORR的增強作用。首先，理論計算研究表明，GDY具有良好的生成能，能夠產(chǎn)生五元環(huán)狀優(yōu)勢基團，并且對2e^?ORR途徑具有較高選擇性。然后，基于GDY的sp-C鍵和碳納米管中sp²-C鍵的化學活性的差異，研究人員通過溫和氧化處理結(jié)合原位生長方法，制備了包覆O修飾GDY的導電和疏水性碳納米管(CNTs) (CNTs/GDY-O)。

結(jié)果表明，在中性介質(zhì)中，CNTs/GDY-O對H₂O₂的平均法拉第效率為91.8%，并且在?20 mA cm^?2電流密度下連續(xù)電解330小時而沒有發(fā)生明顯的活性衰減。

結(jié)合一系列系統(tǒng)的表征和電化學測試結(jié)果，CNTs/GDY-O優(yōu)異的2e^?ORR性能得益于以下特征：1.溫和氧化處理可以在GDY上產(chǎn)生豐富的平面-COC-活性位點，用于催化吸附的O₂分子形成*OOH中間體；2.GDY-O和CNTs之間的親密接觸有利于電子轉(zhuǎn)移；3.CNTs提供有效的O₂吸附和疏水表面，保護GDY-O免受水浸而顯示出長期穩(wěn)定性。

此外，即使在40 μL電解質(zhì)和超薄Zn箔(10 μm)的條件下，CNTs/GDY-O仍然能夠在0.4和1 mA cm^?2下分別以0.92和0.81 V的放電電壓驅(qū)動ZAB，使得高能量密度的二次ZAB成為可能。同時，在?10 °C下，基于CNTs/GDY-O的ZAB在0.1 mA cm^?2下循環(huán)超過1500小時，表明了其在惡劣條件下的應(yīng)用前景。綜上，該項研究使得將2e^?ORR性能與含O基團聯(lián)系起來，并擴大反應(yīng)區(qū)域，而不是局限于邊緣，對于合理設(shè)計含O基團和改性碳基催化劑的界面結(jié)構(gòu)以提高2e^?ORR活性和穩(wěn)定性具有一定的指導意義。

Selective oxidation of sp-bonded carbon in graphdiyne/carbon nanotubes heterostructures to form dominant epoxy groups for two-electron oxygen reduction. ACS Nano, 2024. DOI: 10.1021/acsnano.4c01698

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