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天大Nat. Commun.: 配體保護(hù)原子分散MoNi合金，促進(jìn)甲烷部分氧化

甲烷部分氧化(CH₄+1/2O₂→CO+2H₂，ΔH°_298K=?35.5 kJ mol^?1) (POM)由于具有放熱性質(zhì)，不需要絕熱設(shè)備，因此被認(rèn)為是合成氣生產(chǎn)的一種節(jié)能工藝。一般而言，直接部分氧化(DPO)和燃燒重整反應(yīng)(CRR)是主要的機(jī)制。在DPO機(jī)制中，CH₄的解離碳(C*)與O₂的解離氧(O*)直接反應(yīng)，而CRR機(jī)制涉及首先CH₄與O₂的燃燒和由此產(chǎn)生CO₂和H₂O，然后與CH₄重整生成合成氣。為此，人們?cè)O(shè)計(jì)了在金屬氧化物(Ni氧化物)上負(fù)載Ni，通過摻雜Ce、La、Zr、Y等稀土元素來提供活性氧。還使用La-Ce和Ce-Zr混合氧化物通過活性氧載體和強(qiáng)金屬-載體相互作用來提高抗結(jié)焦和抗燒結(jié)性能。然而，由于相同的Ni位點(diǎn)催化C-H活化和O加入，導(dǎo)致反應(yīng)存在過氧化傾向。

近日，天津大學(xué)鞏金龍課題組采用配體保護(hù)的方法設(shè)計(jì)了一種基于原子分散MoNi合金(AD MoNi合金)催化劑(AD MoNi合金/SBA-15)，用于催化甲烷部分氧化。結(jié)果表明，AD MoNi合金/SBA-15表現(xiàn)出較高的POM性能，在800 ℃下甲烷的轉(zhuǎn)化率為95.2%，合成氣選擇性高于97%(CO為97.7%，H2為98.3%)，優(yōu)于Ni/SBA-15和5Ni₁Mo合金/SBA-15。

此外，AD MoNi合金/SBA-15在800到700 °C的溫度范圍內(nèi)和在從15000到48000 mL_CH4 g_cat^-1 h^-1的條件下保持穩(wěn)定，甲烷轉(zhuǎn)化率降至92.5%，表明該催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算表明，甲烷的部分氧化被證實(shí)遵循CRR機(jī)制，在MoNi(100)表面，吸附在Mo上的O*在形成CO*之前先遷移到Ni上，而不是直接與C結(jié)合形成CO*。此外，MoNi(100)表面上CO*形成的能壘低于Ni(100)表面，表明MoNi促進(jìn)了CO的形成，從而提高了產(chǎn)物的選擇性。此外，對(duì)于催化劑表面上O₂的直接解離，與Ni和MoNi-2O表面相比，純MoNi上的解離能顯著降低，這意味著在反應(yīng)過程中消耗后，預(yù)吸附的O*物種會(huì)迅速補(bǔ)充到MoNi上，促進(jìn)反應(yīng)進(jìn)程。

因此，Mo主要促進(jìn)了O₂的活化，抑制了O₂在MoNi上Ni位點(diǎn)的解離吸附。這種優(yōu)化有效地緩解了O對(duì)Ni中心的過度占據(jù)，從而顯著地促進(jìn)了甲烷部分氧化通路。

Atomically dispersed MoNi alloy catalyst for partial oxidation of methane. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-49038-x

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