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【研究背景】

氮氣（N₂）作為地球大氣中最豐富的成分，具有極高的惰性，在工業(yè)上主要通過哈伯-博斯過程轉(zhuǎn)化為氨（NH₃），但這一過程條件苛刻且能耗巨大，且NH₃成為工業(yè)制備含氮有機(jī)化合物的主要氮源。

烷基胺作為一類重要的化學(xué)品，廣泛用于多種應(yīng)用，其合成通常依賴于NH₃或NH₃衍生的氮源，以及需要具有羥基或羰基等功能基團(tuán)的碳源來促進(jìn)與氮源的C?N鍵形成。直接利用N₂和非活化的烯烴合成烷基胺的方法因此備受關(guān)注，但目前仍然是一個未解之謎。

為了解決這一問題，日本理化學(xué)研究所侯召民、Takanori Shima教授和安徽大學(xué)羅根教授合作并攜手在“Nature”期刊上發(fā)表了題為“Hydroamination of alkenes with dinitrogen and titanium polyhydrides”的最新論文。

他們提出了利用三鈦氫化物復(fù)合物1介導(dǎo)的非活化烯烴與N₂的直接氫胺化反應(yīng)。研究結(jié)果表明，復(fù)合物1等多核氫化物框架可以作為優(yōu)秀的平臺，有效實現(xiàn)了N₂與簡單碳?xì)浠衔锏墓倌芑?，從而合成了烷基胺。這一成果不僅展示了新型多核氫化物框架在N₂功能化領(lǐng)域的潛力，還為進(jìn)一步開發(fā)利用N₂和簡單碳?xì)浠衔锖铣砂奉惢衔锏拇呋^程奠定了基礎(chǔ)。

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值得一提的是！日本理化學(xué)研究所侯召民、Takanori Shima教授團(tuán)隊，10年前，就多核鈦氫化物用于設(shè)計新型催化劑的研究課題，他們的成果也登頂過Nature！

【研究亮點】

（1）實驗利用三鈦氫化物復(fù)合物1成功實現(xiàn)了對非活化烯烴與N₂的直接氫胺化反應(yīng)，用于合成烷基胺。這一成果標(biāo)志著在多核氫化物框架中利用N₂與簡單碳?xì)浠衔镞M(jìn)行官能化的新突破。

（2）實驗結(jié)果顯示，三鈦氫化物框架1能有效地激活和轉(zhuǎn)化N₂，并與非活化烯烴發(fā)生選擇性的氫胺化反應(yīng)，形成相應(yīng)的烷基胺。通過詳細(xì)的實驗分析和計算機(jī)輔助研究，揭示了N₂在框架1中的活化機(jī)制和選擇性C?N鍵形成過程的關(guān)鍵細(xì)節(jié)。

（3）該研究表明，多核氫化物框架如1具有良好的反應(yīng)活性和選擇性，為利用N₂與簡單碳?xì)浠衔锖铣珊袡C(jī)化合物提供了新的策略。這一成果有望促進(jìn)進(jìn)一步探索在類似框架中對不同碳?xì)浠衔镞M(jìn)行氫胺化反應(yīng)的研究，并為開發(fā)利用N₂和簡單碳?xì)浠衔锖铣砂奉惢衔锏拇呋^程奠定基礎(chǔ)。

【圖文解讀】

圖1 | 丙烯和N₂在三鈦氫化物框架1中的活化和轉(zhuǎn)化。

圖2 | 配合物3（3-15N）、4a、5（5-15N）、6（6-15N）和8a的X射線核心結(jié)構(gòu)、選擇的鍵長（?）、角度（o）、部分NMR（δ，ppm）和IR（ν，cm?1）數(shù)據(jù)的總結(jié)。

圖3 | 從4a到5的N₂活化和N?C鍵形成及5的進(jìn)一步反應(yīng)的計算分析。

圖4 | 其他烯烴和N₂向烷基胺的轉(zhuǎn)化。

【結(jié)論展望】

本文通過三鈦氫化物復(fù)合物1的成功應(yīng)用，實現(xiàn)了對N₂和非活化烯烴直接進(jìn)行氫胺化反應(yīng)，從而合成烷基胺。這一研究不僅突破了傳統(tǒng)上依賴于NH3的烷基胺合成路線，還展示了利用豐富且易得的N₂和未活化烯烴作為起始材料進(jìn)行有機(jī)合成的新策略。

在傳統(tǒng)的有機(jī)合成中，烷基胺通常通過NH3或其衍生物作為氮源，再結(jié)合需要特定功能基團(tuán)的碳源進(jìn)行合成。這種方法不僅限制了合成的靈活性，還需要能耗高的NH₃生產(chǎn)過程。相比之下，本文展示了利用氫化物復(fù)合物1作為催化劑，在溫和條件下實現(xiàn)N₂和非活化烯烴的直接轉(zhuǎn)化，直接構(gòu)建C?N鍵形成，有效地簡化了合成路徑并降低了碳足跡。

結(jié)果表明，多核氫化物框架作為反應(yīng)平臺具有優(yōu)異的催化性能和反應(yīng)選擇性，能夠同時活化并控制N₂和烯烴的反應(yīng)活性，從而實現(xiàn)高效的C?N鍵形成。這不僅拓展了氮氣化學(xué)的應(yīng)用領(lǐng)域，也為開發(fā)更具環(huán)境友好性和能源效率的化學(xué)合成方法提供了新的思路和可能性。

此外，本文還為未來的研究提供了指導(dǎo)方向，包括優(yōu)化催化劑結(jié)構(gòu)和反應(yīng)條件，探索更廣泛的碳?xì)浠衔镞m用性，以及開發(fā)可規(guī)?；凸I(yè)化應(yīng)用的方法。通過這些努力，有望進(jìn)一步推動N₂和簡單碳?xì)浠衔镌谟袡C(jī)合成領(lǐng)域的應(yīng)用，為可持續(xù)發(fā)展和綠色化學(xué)提供創(chuàng)新解決方案。

文獻(xiàn)信息：Shima, T., Zhuo, Q., Zhou, X. et al. Hydroamination of alkenes with dinitrogen and titanium polyhydrides. Nature (2024). https://doi.org/10.1038/s41586-024-07694-5

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【研究背景】

【研究亮點】

【圖文解讀】

【結(jié)論展望】

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