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鋰電池的 SEI 具有離子導(dǎo)通和電子絕緣的特性，且研究者一般通過增強(qiáng)電解質(zhì)中接觸離子對(duì)（CIP）和聚集簇（AGGs）的豐度來提高中間相中的無機(jī)組分，進(jìn)而拓寬電化學(xué)窗口和提升循環(huán)壽命。與之相反，鎂金屬負(fù)極在碳酸鹽中形成的 SEI 作為鈍化層會(huì)造成界面電化學(xué)動(dòng)力學(xué)遲緩。

在此，美國(guó)陸軍研究實(shí)驗(yàn)室許康、阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)Zhao Zhiming，Husam N. Alshareef等人成功地將鎂金屬負(fù)極上傳統(tǒng)的非活性鈍化層轉(zhuǎn)化為活性且堅(jiān)固的界面。通過進(jìn)一步地設(shè)計(jì)鎂化Li⁺電解質(zhì)，作者在鋰金屬負(fù)極上原位開發(fā)了該種彈性界面，為具有富鎳正極的鋰金屬電池（LMB）賦予了持久的穩(wěn)定性。

此外，在鎂化 Li⁺ 電解質(zhì)中，Mg²⁺ 和陰離子之間的強(qiáng)親和力形成了具有還原性的離子簇，從而催化產(chǎn)生富含無機(jī)成分的陰離子衍生界面，這種由鎂鹽誘導(dǎo)的離子簇的通常只存在于鋰金屬電池高濃度電解質(zhì)中。

圖1. 不同電解質(zhì)的分子動(dòng)力學(xué)模擬

總之，該工作通過在鋰電 EMC/FEC 酯基電解質(zhì)中引入 0.1M Mg(NO₃)₂，其中 Mg²⁺ 與溶劑分子的配位以及 NO₃^?與鋰離子的相互作用，顯著減少了鋰離子周圍的溶劑分子數(shù)，促進(jìn)了鋰離子的脫溶劑化。同時(shí)，Mg²⁺ 離子在鋰金屬表面還原為鎂，形成親鋰的鋰鎂合金，有效抑制了鋰枝晶的生長(zhǎng)，提升了電池的循環(huán)穩(wěn)定性和安全性。

此外，該項(xiàng)研究集中在闡明Mg²⁺和陰離子之間的相互作用上，特別是關(guān)注這種親和力如何增強(qiáng)陰離子的還原。因此，該項(xiàng)工作體現(xiàn)了鎂電研究對(duì)鋰電研究的啟發(fā)。

圖2. 電池性能

Passivation Layers in Mg‐metal Batteries: Robust Interphases for Li‐metal Batteries, Advanced Materials 2024 DOI: 10.1002/adma.202402626

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許康等AM：鎂金屬電池中的鈍化層，鋰金屬電池的堅(jiān)固界面

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