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第一作者：Chunyang Wang

通訊作者：忻獲麟

通訊單位：美國加州大學(xué)爾灣分校

論文速覽

不斷增長的安全需求將全固態(tài)電池（ASSBs）推向了下一代儲(chǔ)能技術(shù)的前沿。然而，與基于液態(tài)電解質(zhì)的鋰離子電池（LIBs）相反，ASSBs中層狀正極失效的原子機(jī)制仍然難以捉摸。

本研究利用人工智能增強(qiáng)的超分辨率電子顯微鏡技術(shù)，揭示了全固態(tài)電池（ASSBs）中高鎳層狀氧化物正極材料化學(xué)-機(jī)械降解的原子起源。

研究發(fā)現(xiàn)表面納米晶化與巖鹽相變耦合導(dǎo)致的表面受阻現(xiàn)象，以及去鋰化誘導(dǎo)的層間剪切導(dǎo)致的相變，加劇了層狀正極材料的化學(xué)-機(jī)械破壞。這些現(xiàn)象在液態(tài)電解質(zhì)基的鋰離子電池（LIBs）中未曾觀察到，為提高ASSBs的耐久性和性能提供了新的策略。

圖文導(dǎo)讀

圖1：高鎳正極材料與LPSCl配對(duì)時(shí)ASSBs中電化學(xué)觸發(fā)的原子級(jí)降解過程。

圖2：初始循環(huán)中庫侖效率低下和快速容量衰減。

圖3：去鋰化過程中形成的復(fù)雜O1-O3界面和類似孿晶域（TDs）。

圖4：電化學(xué)循環(huán)后正極材料表面嚴(yán)重的氧損失和結(jié)構(gòu)退化。

總結(jié)展望

本研究通過人工智能輔助的超分辨率原子成像技術(shù)，首次揭示了高鎳層狀正極材料在ASSBs中的化學(xué)-機(jī)械降解機(jī)制。研究結(jié)果表明，表面受阻和層間剪切轉(zhuǎn)變的耦合導(dǎo)致了正極材料的廣泛化學(xué)-機(jī)械降解。

這些發(fā)現(xiàn)不僅加深了我們對(duì)ASSBs中正極材料失效機(jī)制的理解，而且為優(yōu)化當(dāng)前ASSBs的電化學(xué)穩(wěn)定性提供了重要的見解。未來的工作可能會(huì)集中在表面工程和體相晶格加固上，以提高ASSBs中層狀氧化物正極材料的耐久性和性能。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Atomic Origin of Chemomechanical Failure of Layered Cathodes in All-Solid-State Batteries

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.4c02198

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/06/18/4113fba03f/

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