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?同濟(jì)Angew：多電子氧化還原-雙極四硝基卟啉大環(huán)陰極用于高性能鋅-有機(jī)電池

雙極有機(jī)物融合了n/p型氧化還原反應(yīng)的優(yōu)點(diǎn)，可用于制備更好的摻雜鋅-有機(jī)物電池（ZOBs），但由于活性單元密度低和單電子反應(yīng)而面臨容量不足的問(wèn)題。

圖1 TNP的結(jié)構(gòu)分析

同濟(jì)大學(xué)劉明賢等針對(duì)性地設(shè)計(jì)了雙極氧化還原四硝基卟啉（TNP）陰極，該陰極具有四個(gè)雙電子拉n-型硝基和雙電子推p-型胺基序，以激活多電子反應(yīng)，從而徹底改變ZOBs的電化學(xué)指標(biāo)。具體而言，這項(xiàng)工作闡明了TNP陰極的陰陽(yáng)離子混合10e電荷存儲(chǔ)機(jī)制，其中包括Zn²⁺離子在低電位時(shí)與四個(gè)硝基位點(diǎn)的雙足結(jié)合，以及SO₄^2?在高電位時(shí)與兩個(gè)胺位點(diǎn)的配位。這種有利的雙極電化學(xué)有助于全面提高 Zn||TNP電池的性能，包括高放電容量、平均電壓和能量密度。

圖2 電化學(xué)性能研究

因此，Zn||TNP電池獲得了高容量（338 mAh g^-1）、更高的平均電壓（1.08 V）和出色的能量密度（365 Wh kg^-1）。此外，擴(kuò)展的π-共軛TNP大循環(huán)實(shí)現(xiàn)了在電解液中的抗溶解性，在10 A g^-1的條件下將電池壽命延長(zhǎng)至50,000次循環(huán)，容量保持率達(dá)71.6%。這項(xiàng)研究拓展了多電子氧化還原雙極有機(jī)物的化學(xué)前景，可用于最先進(jìn)的ZOBs。

圖3 TNP的儲(chǔ)能機(jī)制

Multielectron Redox-Bipolar Tetranitroporphyrin Macrocycle Cathode for High-Performance Zinc-Organic Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2024. DOI: 10.1002/anie.202401049

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