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研究背景

在過去的一段時間里，手機(jī)、電動汽車和儲能站接連發(fā)生火災(zāi)甚至爆炸事件，極大地激發(fā)了人們對本質(zhì)安全儲能技術(shù)的迫切追求。由于水系鋅離子電池（AZIB）具有良好的安全性和高離子傳導(dǎo)性等突出優(yōu)勢，被認(rèn)為是有希望取代主流鋰離子電池的替代品。然而，不穩(wěn)定的鋅金屬負(fù)極導(dǎo)致的短循環(huán)壽命仍然是開發(fā)長壽命 AZIB 的絆腳石。

圖文導(dǎo)讀

南京大學(xué)姚亞剛課題組聯(lián)合蘇州納米所張其沖等人開發(fā)了一種可行的原位自重構(gòu)策略，用于在金屬鋅負(fù)極表面生成三梯度PT-ZHC-Sn人工層。三梯度層由具有陽離子約束和H₂O抑制作用的球形頂層PT、具有Zn²⁺傳導(dǎo)和電子屏蔽作用的致密中間層 ZHC 納米片以及親鋅金屬錫底層組成。精心設(shè)計(jì)的三梯度人工界面層可協(xié)同促進(jìn)Zn²⁺的快速擴(kuò)散，從而調(diào)節(jié) Zn 的均勻沉積，并在抑制HER的同時加速脫溶過程。因此，PT-ZHC-Sn@Zn對稱電池在0.5 mA cm^-2和0.5 mAh cm^-2的條件下實(shí)現(xiàn)了超過 6500 小時的超長壽命。

此外，與裸鋅負(fù)極相比，與MnO₂正極耦合的全電池在1000次循環(huán)后的容量保持率提高了17.2%。原位自重構(gòu)策略還被應(yīng)用于制備三梯度PT-ZHC-In，組裝后的鋅/銅電池可穩(wěn)定運(yùn)行超過8400小時（庫侖效率保持在99.6%）。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)穩(wěn)定的鋅金屬負(fù)極的多組分梯度界面鋪平了道路。

相關(guān)文章以“In Situ Self-Reconfiguration Induced Multifunctional Triple-Gradient Artificial Interfacial Layer towards Long-Life Zn-Metal Anodes” 為題發(fā)表在Advanced Materials上。南京大學(xué)現(xiàn)代工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院博士研究生邵智鵬為本文第一作者。

圖文導(dǎo)讀

圖1. 原位自重構(gòu)策略構(gòu)建三梯度層PT-ZHC-Sn@Zn。

圖 1a 展示了鋅表面三梯度界面層PT-ZHC-Sn的形成過程。Zn²⁺離子沉積行為的調(diào)節(jié)機(jī)制如圖 1b 所示，PT層限制了界面上的SO₄^2-離子的遷移進(jìn)而促進(jìn)了Zn²⁺離子的快速傳輸，同時加速了Zn²⁺的脫溶過程。ZHC中間層作為Zn²⁺離子傳輸?shù)木彌_層，為Zn²⁺離子提供了的快速遷移通道，同時防止電解質(zhì)分解。親鋅金屬Sn作為底層提供了更多的成核點(diǎn)，促進(jìn)了Zn均勻沉積。

圖2. PT-ZHC-Sn的工作機(jī)制。

Zeta電位測試用于評估電極表面的電荷。Zn和Sn的電位值分別為-6.37 mV和-5.69 mV（圖 2a）。ZHC和PT的電位分別為2.16 mV和20.58 mV，證實(shí)了PT層的陽離子性質(zhì)。ν-SO₄^2-鍵從ZnSO₄溶液中的977 cm^-1移動到PT-ZHC-Sn層中的983 cm^-1（圖 2b），驗(yàn)證了液態(tài)電解質(zhì)中的SO₄^2-離子與PT中帶正電荷的N⁺離子之間的靜電作用。此外，與ZnSO₄溶液相比，PT-ZHC-Sn 層在低頻下的強(qiáng)氫鍵比例有所下降，而中氫鍵和弱氫鍵則逐漸增加（圖2c）。DFT驗(yàn)證了梯度層中各成分與Zn²⁺離子的結(jié)合能。如圖 2g，Sn表現(xiàn)出優(yōu)異的親鋅性，超過了裸 Zn、PT和 ZHC。

圖3. PT-ZHC-Sn@Zn的動力學(xué)探究。

得益于三梯度層PT-ZHC-Sn的協(xié)同作用，PT-ZHC-Sn@Zn具有更高的腐蝕電位和低的腐蝕電流（圖3a）、可逆的沉積/剝離反應(yīng)（圖3b）以及持續(xù)的3D擴(kuò)散（圖3c）。此外，PT-ZHC-Sn@Zn表現(xiàn)出低的去溶劑化能壘。最重要的是三梯度層各組分具有較高的H*吉布斯自由能，能夠抑制析氫反應(yīng)（圖e-f）。與裸Zn相比，PT- ZHC層形成了快速離子轉(zhuǎn)移通道，導(dǎo)致Zn²⁺濃度的重新分布和均勻的界面濃度場，從而降低了電極處的濃度極化。

圖4. PT-ZHC-Sn@Zn電極性能表征。

PT-ZHC-Sn@Zn負(fù)極在0.5 mA cm^-2和0.5 mAh cm^-2的條件下實(shí)現(xiàn)了超過 6500 小時的超長壽命（圖4a）。組裝成在Zn//Cu電池中可循環(huán)950圈并（保持高的的平均庫倫效率99.1%）。

圖5. 原位自重構(gòu)策略的擴(kuò)展和Zn-Mn全電池應(yīng)用。

合成三梯度層的策略具有工藝簡單、可控性強(qiáng)的特點(diǎn)，因此很容易擴(kuò)展。此外，由于In金屬具有很強(qiáng)的親鋅性和優(yōu)異的穩(wěn)定性，這種新穎的原位自重構(gòu)策略還可以擴(kuò)展到生產(chǎn)三梯度 PT-ZHC-In人工層。PT-ZHC-In@Zn在Zn-Cu非對稱電池體系中展現(xiàn)出超長循環(huán)壽命為8400 h（平均CE為~99.6%）(圖5b)。此外，PT-ZHC-Sn@Zn//MnO₂的循環(huán)性能大大提高，在2 A g^-1的條件下循環(huán) 1000 次后，全電池保持了 82.2%的初始容量。

總結(jié)展望

一步原位自重構(gòu)策略誘導(dǎo)的多功能三梯度層PT-ZHC-Sn具有超快的Zn²⁺離子傳導(dǎo)性和優(yōu)異的親鋅性，可用于穩(wěn)定的鋅金屬負(fù)極。陽離子聚合物PT與SO₄^2-結(jié)合，阻礙了H₂O與鋅負(fù)極的直接接觸，加速了Zn²⁺離子的去溶劑化，抑制了HER。中間層中致密的ZHC納米片由于具有優(yōu)異的電子絕緣性，可減輕電解質(zhì)分解和界面上的鋅成核，同時也是Zn²⁺離子流量的均勻調(diào)節(jié)器。底層的親鋅錫金屬提供了豐富的成核點(diǎn)，可在低過電位條件下均勻沉積鋅，利用三梯度PT-ZHC-Sn層的協(xié)同效應(yīng)，PT-ZHC-Sn@Zn對稱電池顯示出超過 6500 小時的循環(huán)穩(wěn)定性。同樣，采用新開發(fā)的原位自重構(gòu)策略，可以構(gòu)建三梯度PT-ZHC-In層。這導(dǎo)致PT‐ZHC‐In@Zn//Cu電池在8400小時內(nèi)表現(xiàn)出穩(wěn)定的工作。

值得注意的是，PT-ZHC-Sn@Zn//MnO₂全電池實(shí)現(xiàn)了更高的可逆容量和更長的循環(huán)壽命（1000 次循環(huán)后容量保持率為 82.2%）。這項(xiàng)研究為設(shè)計(jì)無枝晶的鋅負(fù)極的多功能三梯度界面涂層提供了一種通用策略。

文獻(xiàn)信息

Zhipeng Shao, Lin Lin, Wubin Zhuang, Shizhuo Liu, Peng Yang, Kaiping Zhu, Chaowei Li, Gengde Guo, Wenhui Wang, Qichong Zhang*, Yagang Yao*, In-Situ Self-Reconfiguration Induced Multifunctional Triple-Gradient Artificial Interfacial Layer towards Long-Life Zn-Metal Anodes, Advanced Materials, https://doi.org/10.1002/adma.202406093

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