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第一作者：Yanlong Wu

通訊作者：王建濤，孫學(xué)良，李曉娜

通訊單位：國家動力電池創(chuàng)新中心，寧波東方理工大學(xué)（暫名）

孫學(xué)良，教授，是能源材料領(lǐng)域的專家，現(xiàn)任中國工程院外籍院士、加拿大皇家科學(xué)院院士、加拿大工程院院士、寧波東方理工大學(xué)（暫名）講席教授、物質(zhì)與能源研究院(暫名)院長、Electrochemical Energy Reviews (IF=32)期刊創(chuàng)刊主編，曾任加拿大西安大略大學(xué)教授。

李曉娜，寧波東方理工大學(xué)（暫名）副教授（研究員、博士生導(dǎo)師）。2022年國家級人才。

王建濤，教授級高級工程師、博士生導(dǎo)師，入選北京市科技新星人才計劃?，F(xiàn)任國聯(lián)汽車動力電池研究院有限責(zé)任公司副總經(jīng)理、國家動力電池創(chuàng)新中心副主任、國家有色金屬新能源材料與制品工程技術(shù)研究中心副主任。

論文速覽

本論文研究了無機(jī)固態(tài)電解質(zhì)在全固態(tài)電池中的關(guān)鍵作用，特別是固態(tài)電解質(zhì)的熵對離子傳輸?shù)挠绊?。本文提出了一種新的觀點，即通過僅添加一種元素來增加混合熵，從而在原子層面上理解熵對鋰離子導(dǎo)電性的影響。

研究設(shè)計了一系列材料，包括Li_1.75Zr_0.75Ta_0.25Cl₆、Li_1.75Zr_0.75Nb_0.25Cl₆、Li_1.75Zr_0.75Mo_0.25Cl₆和Li_1.75Zr_0.75W_0.25Cl₆，這些材料具有不同的混合熵。

研究發(fā)現(xiàn)，替代元素可以增加混合熵，改變鋰離子周圍陽離子的無序程度，并提高離子導(dǎo)電性。研究強(qiáng)調(diào)了混合熵在離子遷移中的重要性，并建立了混合熵與離子傳導(dǎo)之間的密切聯(lián)系，為固態(tài)電解質(zhì)的設(shè)計和開發(fā)提供了新的見解。

圖文導(dǎo)讀

圖1：Li₂ZrCl₆的晶體結(jié)構(gòu)。

圖2：不同元素在Zr位點的能量值。

圖3：Li_1.75Zr_0.75M_0.25Cl₆ (M = Ta, Nb, Mo, 和 W) 中Li離子的遷移路徑和能量剖面。

圖4：使用LZTC和LZC電解質(zhì)的全固態(tài)電池在不同充放電條件下的電化學(xué)性能。

圖5：ASSBs穩(wěn)定性的表征，包括不同循環(huán)次數(shù)下電解質(zhì)和正極材料的變化。

總結(jié)展望

本研究通過混合熵策略顯著提高了鹵化物固態(tài)電解質(zhì)的Li⁺離子導(dǎo)電性。通過設(shè)計具有不同混合熵的材料，研究揭示了混合熵與離子遷移的密切關(guān)系，并發(fā)現(xiàn)高混合熵有助于形成一個更平坦的能量景觀，降低離子遷移的障礙。

結(jié)合BVSE和AIMD技術(shù)，研究進(jìn)一步揭示了混合熵對離子遷移路徑的影響機(jī)制。這些發(fā)現(xiàn)不僅加深了我們對固態(tài)材料中離子遷移的理解，而且為固態(tài)電解質(zhì)的新設(shè)計原則提供了見解。此外，研究還展示了電解質(zhì)在高電壓循環(huán)中的卓越穩(wěn)定性，強(qiáng)調(diào)了其在確保全固態(tài)電池長期穩(wěn)定性中的關(guān)鍵作用。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Exploiting the Mixed Entropy Strategy for the Design of Fast Ion Conductors

期刊：Advanced Energy Materials

DOI：10.1002/aenm.202401528

原創(chuàng)文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/06/16/57dad32179/

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