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成果簡介

生物流體（例如汗液）中生物標(biāo)志物的連續(xù)和原位檢測可以提供關(guān)鍵的健康數(shù)據(jù)，但受到生物流體可及性的限制。基于此，新加坡國立大學(xué)劉宇鑫教授和新加坡科技研究局楊樂研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種傳感器設(shè)計(jì)，其能夠原位檢測人類皮膚上普遍存在的固態(tài)生物標(biāo)志物。作者制備了一種離子-電子雙層水凝膠（ionic-electronic bilayer hydrogel），以促進(jìn)固態(tài)分析物的順序溶解、擴(kuò)散和電化學(xué)反應(yīng)。

作者展示了對水溶性分析物（例如固體乳酸）和水不溶性分析物質(zhì)（例如固體膽固醇）的連續(xù)監(jiān)測，檢測限分別為0.51和0.26 nmol cm^-2。此外，對比傳統(tǒng)的液體傳感電化學(xué)界面，雙層水凝膠電化學(xué)界面將運(yùn)動偽影減少了三倍。在一項(xiàng)臨床研究中，所制備的可拉伸可穿戴傳感器測量的固態(tài)表皮生物標(biāo)志物（solid-state epidermal biomarkers, SEBs）與人體血液中的生物標(biāo)志物高度相關(guān)，并與生理活動動態(tài)相關(guān)。這些結(jié)果為不需要生物流體采集的生物標(biāo)志物監(jiān)測通用平臺提供了途徑。

他，師從鮑哲南院士，手握Nature/Science，發(fā)表最新Nature Materials！

相關(guān)工作以《Stretchable ionic-electronic bilayer hydrogel electronics enable in situ detection of solid-state epidermal biomarkers》為題在《Nature Materials》上發(fā)表論文。其中，劉宇鑫，校長青年教授（presidential young professor），博士畢業(yè)于斯坦福大學(xué)生物工程專業(yè)，師從鮑哲南院士，進(jìn)行柔性生物電子和腦機(jī)接口的研究。利用新型高分子材料實(shí)現(xiàn)類生物性質(zhì)的腦機(jī)接口、轉(zhuǎn)化醫(yī)學(xué)和神經(jīng)科學(xué)上的應(yīng)用、醫(yī)療可穿戴電子產(chǎn)品。楊樂研究員，2016年在劍橋大學(xué)卡文迪許實(shí)驗(yàn)室獲得博士學(xué)位（光電子器件物理），師從Richard Friend院士，并在其研究組完成了博士后研究。任職于新加坡科技研究局材料與工程研究所（IMRE，A*STAR），專注于發(fā)光材料、柔性電子以及智能生化傳感器的研發(fā)。

圖文解讀

新型傳感方式利用離子-電子雙層水凝膠結(jié)構(gòu)形成溶劑化擴(kuò)散層。首先，頂部離子導(dǎo)電水凝膠（ICH）在參比電極、工作電極和反電極之間形成離子傳導(dǎo)通道，并允許SEB的溶劑化。接著，SEB在水凝膠基質(zhì)中向?qū)щ娝z（ECH）和ICH之間的連接處擴(kuò)散。最后，由嵌入ICH和ECH中的天然酶和人工酶催化被分析物進(jìn)行電化學(xué)氧化還原反應(yīng)?？衫靷鞲衅髋c人體前臂腹側(cè)曲線表面無縫貼合，SEB傳感器通過在苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯（SEBS）彈性體襯底上絲網(wǎng)印刷可拉伸的Ag基互連和ECH前驅(qū)體層來制造。

圖1. SEBs可拉伸傳感器的設(shè)計(jì)與機(jī)理

在-0.1 V的偏置電壓下，使用計(jì)時電流法測量SEB的面積密度。校準(zhǔn)曲線顯示氧化還原電流與分析物面積密度之間呈線性相關(guān)，固體膽固醇和乳酸傳感器中線性區(qū)域的Pearson相關(guān)系數(shù)為0.99。固體膽固醇的檢出限為0.26 nmol cm^-2，固體乳酸的檢出限為0.51 nmol cm^-2，接近質(zhì)譜法的檢出限。此外，ICH層可作為防止大分子（如蛋白質(zhì)）擴(kuò)散和污染的屏障，從而減輕傳感器的生物污垢。對比商業(yè)比色測定試劑盒，兩種方法測量的膽固醇和乳酸的生物標(biāo)志物數(shù)量之間存在線性關(guān)系，Pearson相關(guān)系數(shù)分別為0.82和0.90。

圖2.固態(tài)分析物傳感器的體外表征

柔性SEB傳感器表現(xiàn)出優(yōu)異的可變性、適應(yīng)性和皮膚舒適性，其在ICH-ECH區(qū)域的厚度（40-50 μm）相對較高。拉伸時傳感器的電化學(xué)阻抗（1 Hz）相對穩(wěn)定，在40%應(yīng)變下增加76%。在20%應(yīng)變下進(jìn)行100次循環(huán)拉伸后，阻抗降低了59%。對比液態(tài)電化學(xué)傳感器，SEB傳感器中的ICH-ECH水凝膠雙分子層顯示出由于機(jī)械振動而產(chǎn)生的運(yùn)動偽影幅度低了三倍。

水剪切流速峰值，從液態(tài)界面處的4.5 mm s^-1降低到水凝膠界面處的0.27 μ s^-1，對雙層電容和分析物濃度梯度的破壞較小，并且在相同的總應(yīng)變下，對比液界面，水凝膠界面處的應(yīng)變變形較小。使用100 nmol固體乳酸后，推出乳酸濃度隨離角質(zhì)層距離和時間的變化規(guī)律，快速的乳酸溶劑化速率導(dǎo)致50 s內(nèi)濃度梯度急劇上升。在傳感范圍內(nèi)（2.5-2593.6 nmol cm^-2），模擬的固態(tài)表皮乳酸的響應(yīng)時間在400 s以內(nèi)。

圖3.固態(tài)分析物傳感器的力學(xué)電化學(xué)表征和模型

在10名志愿者中，觀察到SEB傳感器測量的面積密度與膠帶剝離和比色測定試劑盒測定的膽固醇和乳酸之間的線性關(guān)系，其中膽固醇和乳酸鹽線性關(guān)系的Pearson相關(guān)系數(shù)分別為0.93和0.96。在進(jìn)食后1.5 h，觀察到固態(tài)表皮乳酸面積密度從684.6 nmol cm^-2大幅增加到1132.3 nmol cm^-2，隨后在進(jìn)食后3.5 h恢復(fù)到基線水平。在整個測試期間，皮膚和SEB傳感器之間沒有觀察到汗液積累，可能是由于SEB傳感器的高水蒸氣透射率。結(jié)果表明，SEB傳感器在監(jiān)測日?；顒訉θ梭w生化生理的影響方面具有出色的可靠性和準(zhǔn)確性。

與非禁食志愿者相比，空腹攝入固態(tài)乳酸和膽固醇的志愿者SEB面密度分別下降了94.7%和40.1%。固態(tài)乳酸與血清乳酸濃度呈線性關(guān)系，Pearson系數(shù)為0.89。對于固態(tài)膽固醇和膽固醇血清濃度，食物攝入前后的Pearson相關(guān)系數(shù)分別為0.95和0.92。結(jié)果表明，SEB和血清中乳酸和膽固醇的動態(tài)波動高度相關(guān)。SEB傳感器與血清生物標(biāo)志物之間的強(qiáng)相關(guān)性表明，SEB傳感技術(shù)可用于通過分別測量固態(tài)膽固醇和乳酸來連續(xù)原位監(jiān)測疾病，如高脂蛋白血癥和冠狀動脈疾病。

圖4. SEB傳感器在人體上評估

文獻(xiàn)信息

Stretchable ionic-electronic bilayer hydrogel electronics enable in situ detection of solid-state epidermal biomarkers. Nature Materials, 2024, https://doi.org/10.1038/s41563-024-01918-9.

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