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?武大曹余良Angew：芳酮作為高性能鈉離子電池正極的溫和預(yù)鈉化試劑

化學(xué)預(yù)沉法是提高鈉離子電池能量密度的有效方法。然而，目前報(bào)道的預(yù)鈉化試劑基本都是低還原電位(~0.1 V vs. Na⁺/Na)的多環(huán)芳烴(PAHs)，容易引起預(yù)鈉化正極的過鈉化和結(jié)構(gòu)惡化。

在此，武漢大學(xué)曹余良團(tuán)隊(duì)通過在多環(huán)芳烴中引入羰基(C=O)來平衡共軛和誘導(dǎo)效應(yīng)，合理設(shè)計(jì)了芳香酮(AKs)作為溫和的預(yù)鈉試劑。其中化合物9-FN和BP的平衡電位分別為1.55 V和1.07 V(相對(duì)于Na⁺/Na)。

此外，9-FN具有多種吸鈉主體(隧道型Na_0.44MnO₂、層狀Na_0.67Ni_0.33Mn_0.67O₂、聚陰離子型Na₄Fe_2.91(PO₄)₂P₂O₇、Na₃V₂(PO₄)3和Na₃V₂(PO₄)₂F₃)的預(yù)鈉能力，大大提高了正極的初始充電能力，以平衡負(fù)極的容量。結(jié)果表明，芳香酮類化合物是高性能鈉離子電池正極預(yù)鈉化試劑中的一種有競爭力的試劑，對(duì)今后的研究和應(yīng)用具有一定的啟發(fā)意義。

圖1. PS-NMO經(jīng)0.1 M Na-BP-DME預(yù)處理不同時(shí)間后的初始充放電曲線

總之，該工作在揭示各種預(yù)處理試劑的HOMO能級(jí)與氧化還原電位之間的關(guān)系的基礎(chǔ)上，提出了芳香酮作為一種新型的溫和預(yù)鈉試劑。通過在多環(huán)芳烴中引入基(C=O)來平衡共軛和誘導(dǎo)效應(yīng)，設(shè)計(jì)的芳香酮在預(yù)鈉化過程中表現(xiàn)出適度的還原能力，避免了正極材料的結(jié)構(gòu)損傷。Na-9-FN-DME預(yù)修飾的PS-NMO的充放電容量可提高到109.7mAhg，1000次循環(huán)后的容量保持率也提高了72.1%。

此外，AKs也成功地?cái)U(kuò)展到SIB中的許多其他典型的正極材料，如NNMO，NFPP，NVP和NVPF。因此，該工作可為合理設(shè)計(jì)適用的預(yù)處理試劑提供新的指導(dǎo)。

圖2. NNMO的初始充放電曲線

Aromatic Ketones as Mild Presodiating Reagents toward Cathodes for High-Performance Sodium-Ion Batteries， Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202317439

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