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繼Nature Materials后,華科李箐再發(fā)Nature Catalysis!

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第一作者:Jiashun Liang, Shenzhou Li, Xuan Liu

通訊作者:李箐

通訊單位:華中科技大學(xué)

論文速覽

貴金屬納米線電催化劑的制備受到面心立方結(jié)構(gòu)熱力學(xué)對稱生長的極大限制。本論文提出了一種氣體平衡吸附策略(GBAS),用于制備超薄的鈀(Pd)、鉑(Pt)和金(Au)基納米線(NWs),這些納米線的直徑小于2 nm。通過控制合成過程中現(xiàn)場生成的氫氣(H2)和一氧化碳(CO)之間的競爭吸附,成功制備了包含3種貴金屬作為宿主元素和14種金屬作為客體元素的43種納米線組合。

其中,含有間隙氫的三元Pd85Pt8Ni7H41納米線在0.9 V的堿性條件下對氧還原反應(yīng)(ORR)表現(xiàn)出優(yōu)異的質(zhì)量活性(11.1 A mg-1PGM)和比活性(13.9 mA cm-2)。原位X射線吸收光譜(XAS)測量揭示了在應(yīng)用電位下,Pd-Pd鍵長和應(yīng)變的變化,表明Pd85Pt8Ni7H41納米線在相關(guān)電位下表現(xiàn)出更大的壓縮應(yīng)變以及低氧覆蓋率。

理論計算表明,間隙氫誘導(dǎo)了鈀和氫之間的s-d軌道相互作用,從而增強了氧還原反應(yīng)的活性。此外,Pd85Pt8Ni7H41納米線在70 °C的無CO的H2/空氣中的陰離子交換膜燃料電池(AEMFCs)中提供了0.87 W cm-2的高功率密度。

圖文導(dǎo)讀

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圖1:Pd基納米線的形貌表征,包括不同成分的納米線的透射電子顯微鏡(TEM)圖像和高角環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)圖像。

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圖2:Pt基和Au基納米線的形貌表征,包括不同成分的納米線的TEM圖像。

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圖3:Pt基、Pd基和Au基納米線庫概況及形成機理。

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圖4:PdHx基納米線的晶體結(jié)構(gòu)表征,包括X射線衍射(XRD)圖譜、X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)(XANES)和原子分辨率HAADF-STEM圖像。

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圖5:Pd基納米線在0.1 M KOH中的電化學(xué)ORR測試結(jié)果,包括質(zhì)量活性、極化曲線、活性比較和間隙氫對活性的影響。

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圖6:PdHx基納米線增強ORR活性的機理研究。

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圖7:燃料電池中Pd基和Pt基納米線作為陰極催化劑的性能,包括極化曲線、功率密度和耐久性測試結(jié)果。

總結(jié)展望

本研究開發(fā)了一種通用的氣體平衡吸附策略,用于制備超薄的貴金屬基多金屬納米線庫,包括高熵合金和不相溶合金。通過控制合成過程中的快速成核速率和CO與氫氣的共吸附,打破了面心立方(fcc)晶格的對稱性,實現(xiàn)了納米線的各向異性生長。所制備的Pd基納米線ORR電催化劑,特別是Pd85Pt8Ni7H41納米線,在0.9 V的堿性條件下展示了卓越的質(zhì)量活性,是迄今為止性能最佳的ORR電催化劑之一。

原位XAS實驗揭示了催化劑在ORR過程中應(yīng)變的動態(tài)變化,間隙氫的存在顯著提高了催化劑的本征ORR活性。在AEMFCs中,Pd85Pt8Ni7H41納米線正極實現(xiàn)了0.87 W cm-2的高功率密度,超過了商業(yè)Pt/C 。開發(fā)的Pt74Ni17Co9納米線催化劑在酸性條件下,在PEMFC中實現(xiàn)了高質(zhì)量活性、電流密度和額定功率密度,且在30,000次循環(huán)后性能損失小于15%,超過了美國能源部(DOE)2025年的目標(biāo)。本工作為生產(chǎn)1D貴金屬基納米線提供了一種新穎且迅速的策略,并為探索其在催化、電子學(xué)等領(lǐng)域的應(yīng)用打開了大門。

文獻信息

標(biāo)題:Gas-balancing adsorption strategy towards noble-metal-based nanowire electrocatalysts

期刊:Nature Catalysis

DOI:10.1038/s41929-024-01167-8

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