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?師徒檔！華理JACS: 空間相鄰氧化還原位點(diǎn)協(xié)同自旋極化，促進(jìn)光催化CO2甲烷化

近年來，CO₂光還原的研究逐漸強(qiáng)調(diào)氧化半反應(yīng)以提高催化效率。目前人們付出巨大努力集中在工程化氧化位點(diǎn)來實(shí)現(xiàn)有效水解離。盡管如此，氧化還原位點(diǎn)的鄰近無意中增強(qiáng)了光生電荷重組的傾向，這是目前研究中經(jīng)常被忽視的一個關(guān)鍵方面。

值得注意的是，調(diào)節(jié)系統(tǒng)的自旋極化特性已被證明在減輕光生電荷重組方面發(fā)揮了重要作用。在自旋極化系統(tǒng)中，自旋翻轉(zhuǎn)電子沒有與之相對應(yīng)的空穴，不像在非自旋極化系統(tǒng)中電子仍然可以與相反的自旋空穴重組。因此，對材料的自旋極化進(jìn)行調(diào)控有望解決緊密間隔的氧化還原位點(diǎn)的光生電荷重組問題。然而，目前對自旋極化體系與相鄰氧化還原位點(diǎn)協(xié)同作用的研究尚未見報(bào)道，通過合理設(shè)計(jì)和構(gòu)造催化劑來實(shí)現(xiàn)這一點(diǎn)仍是一個重大挑戰(zhàn)。

近日，華東理工大學(xué)張金龍和吳仕群等通過將Mn整合到Co₃O₄中，在空間上設(shè)計(jì)了相鄰的氧化還原位點(diǎn)，同時在系統(tǒng)內(nèi)誘導(dǎo)了電子自旋極化。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Mn改性的Co₃O₄催化劑在光照下的CO和CH₄產(chǎn)率分別為9.36和11.19 μmol g^-1 h^-1，CH₄電子選擇性為82.7%。同時，在外加磁場強(qiáng)度從0逐漸增加到300 mT，催化劑上CH₄產(chǎn)量從11.19上升到23.44 μmol g^-1 h^-1，并且在300 mT下CH₄的電子選擇性從82.71升高到94.23%。

出現(xiàn)這種現(xiàn)象的原因是，當(dāng)受到外部磁場作用時，催化劑中的自旋極化進(jìn)一步增強(qiáng)電子的定向排列，抑制了載流子重組，這反過來使得更多光生電子參與反應(yīng)過程，從而提高了CH₄生產(chǎn)的選擇性。

根據(jù)實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果，研究人員闡明了摻入Mn后CH₄產(chǎn)量增加的原因。具體而言，Mn取代八面體Co作為光生空穴的捕獲中心，這種取代建立了空間上相鄰的Mn-Co氧化還原活性位點(diǎn)，Mn位點(diǎn)傾向于作為水活化位點(diǎn)并富集空穴，而相鄰的Co位點(diǎn)優(yōu)先捕獲電子來激活CO₂，形成空間協(xié)同作用。同時，Mn中心上H₂O的直接H轉(zhuǎn)移促進(jìn)了相鄰Co中心*COOH的形成，并有助于隨后加氫生成CH₄。此外，Mn誘導(dǎo)的自旋極化顯著降低了電子-空穴復(fù)合的可能性，通過施加外部磁場這種效應(yīng)得到進(jìn)一步加強(qiáng)。

因此，空間協(xié)同效應(yīng)和自旋極化對Mn/Co₃O₄的聯(lián)合影響，顯著提高了CO₂還原為CH₄的活性?？偟膩碚f，這項(xiàng)研究強(qiáng)調(diào)了自旋極化在解決空間上相鄰氧化還原位點(diǎn)處的電荷重組問題起到的重要作用，為構(gòu)建協(xié)同氧化還原光催化系統(tǒng)提供了思路。

Engineering spatially adjacent redox sites with synergistic spin polarization effect to boost photocatalytic CO₂ methanation. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c04264

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