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?浙大陸俊/王利光AEM：構(gòu)建彈性交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的全固態(tài)鋰-硫電池

利用硫化物固體電解質(zhì)的鋰-硫電池在實(shí)現(xiàn)高能量密度和提高安全性方面具有相當(dāng)大的潛力。然而，硫在循環(huán)過(guò)程中經(jīng)歷的巨大體積變化會(huì)導(dǎo)致機(jī)械應(yīng)力累積，從而導(dǎo)致機(jī)械降解，進(jìn)而降低整體電化學(xué)性能。

在此，浙江大學(xué)陸俊、王利光等人提出了一種應(yīng)力緩沖策略，通過(guò)為復(fù)合硫正極設(shè)計(jì)機(jī)械彈性交聯(lián)結(jié)構(gòu)以解決應(yīng)力積累這一問(wèn)題。該結(jié)構(gòu)通過(guò)集成高彈性熱塑性彈性體（乙烯-醋酸乙烯酯，EVA）來(lái)實(shí)現(xiàn)的，通過(guò)EVA的反復(fù)拉伸和收縮，可在硫體積變化時(shí)釋放應(yīng)力，從而在電極內(nèi)保持穩(wěn)定的離子/電子擴(kuò)散通道。憑借該機(jī)械穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)，整個(gè)硫電極所經(jīng)歷的應(yīng)力演化大大減少，顯著降低了約33.7%。

因此，S-EVA復(fù)合正極具有優(yōu)異的電化學(xué)性能，尤其是循環(huán)穩(wěn)定性。值得注意的是，S-EVA復(fù)合正極的負(fù)載量高達(dá)7.5 mg cm^-2，在50個(gè)循環(huán)周期內(nèi)表現(xiàn)出接近3.0 mAh cm^-2的穩(wěn)定循環(huán)性能。

圖1. PVDF和EVA聚合物的結(jié)構(gòu)及機(jī)械性能測(cè)試

總之，該工作在球磨過(guò)程中加入 EVA 彈性體可以使 EVA 顆粒纖維化，從而形成機(jī)械堅(jiān)固的交聯(lián)電極結(jié)構(gòu)。其中，乙烯鏈段和醋酸乙烯酯鏈段的獨(dú)特組合協(xié)同有助于提高電化學(xué)性能。乙烯組合物是堅(jiān)固的框架，提供強(qiáng)大的粘合強(qiáng)度，而彈性醋酸乙烯酯組合物充當(dāng)緩沖劑，適應(yīng)硫電極中的顯著體積變化。因此，S-EVA 復(fù)合正極內(nèi)的應(yīng)力演變大大減少。

與采用無(wú)粘合劑和 S-PVDF 復(fù)合正極的 ASSLSB 相比，采用 S-EVA 復(fù)合正極的 ASSLSB 表現(xiàn)出顯著增強(qiáng)的電化學(xué)性能。因此，該項(xiàng)工作不僅將有助于構(gòu)建用于高能量密度 ASSLSB 的穩(wěn)定硫電極，而且還將促進(jìn)開(kāi)發(fā)用于全固態(tài)環(huán)境中干電極技術(shù)的新型粘合劑。

圖2. ASSSLSB 內(nèi)部壓力的原位監(jiān)測(cè)

Constructing Resilient Cross-Linked Network Toward Stable All-Solid-State Lithium-Sulfur Batteries， Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202304244

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