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?鄭大Angew.: S摻雜誘導(dǎo)C3N4電子離域增強(qiáng)，實(shí)現(xiàn)選擇性生產(chǎn)H2O2

由于具有環(huán)保的優(yōu)點(diǎn)和H₂O₂原位生產(chǎn)能力，電催化兩電子氧還原(2e^?ORR)轉(zhuǎn)化為過(guò)氧化氫(H₂O₂)被認(rèn)為是一種很有前途的方法。然而，*OOH中間體的形成及其隨后的質(zhì)子化或解離分別是決定ORR的2e^?或4e^?途徑的主要因素。從反應(yīng)產(chǎn)物的角度來(lái)看，電化學(xué)ORR生成H₂O₂的必要途徑是將關(guān)鍵的反應(yīng)中間體*OOH吸附在催化劑表面形成催化劑-*O-OH，隨后的催化劑-O或*O-OH鍵的斷裂分別導(dǎo)致H₂O₂或H₂O的產(chǎn)生。活性中心的電荷密度被認(rèn)為直接影響含氧物質(zhì)的吸附。

因此，在活性物質(zhì)中引入適當(dāng)?shù)碾x域電子態(tài)可以顯著降低電子局域能量，增強(qiáng)電荷離域，這反過(guò)來(lái)可能最終降低C-O鍵的強(qiáng)度，并進(jìn)一步刺激*OOH中間體的解吸和隨后的質(zhì)子化來(lái)合成最終產(chǎn)物。因此，目前迫切需要尋找一種模型催化劑來(lái)研究平面內(nèi)電子擾動(dòng)對(duì)活性中心吸附強(qiáng)度的影響。

近日，鄭州大學(xué)張佳楠課題組在密度泛函理論(DFT)計(jì)算的指導(dǎo)下，通過(guò)一鍋聚合法制備了具有超薄納米片的S摻雜富N缺陷的C₃N₄催化劑(S-N_v-C₃N₄)，通過(guò)增強(qiáng)超薄二維C₃N₄納米片的鐵磁性來(lái)促進(jìn)局域電子極化。

具體而言，S的引入進(jìn)一步促進(jìn)了催化劑局部鐵磁耦合，從而誘導(dǎo)了長(zhǎng)程鐵磁有序，加速了界面電子的輸運(yùn)。同時(shí)，S原子的雜化破壞了單元結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性和完整性，促進(jìn)了電子的富集，誘導(dǎo)了電子在活性位點(diǎn)上強(qiáng)的電子離域狀態(tài)，有助于打破*-O鍵，使得關(guān)鍵反應(yīng)中間體*OOH在金屬表面的快速解吸并最終形成H₂O₂產(chǎn)物。

因此，S-N_v-C₃N₄催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的H₂O₂電合成性能，其在H型電解池中的H₂O₂選擇性超過(guò)95%，在300小時(shí)內(nèi)的H₂O₂產(chǎn)率高達(dá)4.52 mol g^-1 h^-1。此外，該催化劑在30 mA cm^?2的固定電流密度下連續(xù)電解300小時(shí)能夠生產(chǎn)約4375 ppm的H₂O₂溶液，在此過(guò)程中催化劑活性或選擇性沒(méi)有發(fā)生明顯變化。此外，XRD、FI-IR和TEM結(jié)果顯示，穩(wěn)定性試驗(yàn)后的S-N_v-C₃N₄仍具有典型七聚體單元的片狀結(jié)構(gòu)，證實(shí)了其優(yōu)異的穩(wěn)定性。

綜上，該項(xiàng)工作證明了通過(guò)引入雜原子刺激鐵磁擾動(dòng)來(lái)調(diào)節(jié)活性位點(diǎn)電子離域程度的可能性，為合理設(shè)計(jì)具有靶向活性和選擇性的2e^?ORR催化劑提供了指導(dǎo)。

Enhanced electron delocalization induced by ferromagnetic sulfur doped C₃N₄ triggers selective H₂O₂ production. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202407578

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