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Nature子刊：電化學(xué)CO還原過(guò)程中CuAg的結(jié)構(gòu)演變！

第一作者：Di Wang，Hyun Dong Jung

通訊作者：汪磊，何遷，Shibo Xi，Seoin Back

通訊單位：新加坡國(guó)立大學(xué)，新加坡科技研究局，韓國(guó)西江大學(xué)

論文速覽

理解電催化過(guò)程中催化劑結(jié)構(gòu)的演變，對(duì)于未來(lái)催化劑設(shè)計(jì)的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)/性能相關(guān)性至關(guān)重要。研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)原位和非原位表征技術(shù)，探究了在電化學(xué)一氧化碳（CO）還原過(guò)程中Cu-Ag氧化物催化劑前驅(qū)體的結(jié)構(gòu)演變。研究發(fā)現(xiàn)，均質(zhì)氧化物前驅(qū)體在轉(zhuǎn)化過(guò)程中形成了由非晶態(tài)Cu薄層包裹的小銀納米顆粒組成的雙金屬?gòu)?fù)合材料。這種非晶態(tài)Cu層由于其欠配位的特性，被認(rèn)為是提高當(dāng)前復(fù)合物催化劑催化性能的原因。

通過(guò)調(diào)節(jié)氧化物前驅(qū)體中Cu/Ag的比例，發(fā)現(xiàn)提高Ag濃度大大促進(jìn)了液態(tài)產(chǎn)物的形成，同時(shí)抑制了副產(chǎn)物的生成。CO₂/CO共供電解和同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)表明，進(jìn)料中高CO濃度有利于多碳產(chǎn)品的形成?？傊?，本研究對(duì)Cu-Ag雙金屬系統(tǒng)在CO電還原中的見(jiàn)解，有望指導(dǎo)未來(lái)具有改進(jìn)性能的催化劑設(shè)計(jì)。

圖文導(dǎo)讀

圖1：CuAg樣品在本文和參考文獻(xiàn)中的法拉第效率(FE)，XEDS元素映射的制備和反應(yīng)后Cu/Ag前驅(qū)體和催化劑，以及CuAg的相圖。

圖2：通過(guò)SEM圖像展示制備的CuO (a-CuO) 和 Cu₃Ag₇(a-Cu₃Ag₇) 前驅(qū)體以及反應(yīng)后的CuO和Cu₃Ag₇樣品的形態(tài)。

圖3：CuO和CuAg樣品的XPS和Operando XAFS光譜。

圖4：CuO和不同Cu/Ag比例的CuAg催化劑在200 mA cm^-2的COR期間的氫氣、甲烷、乙烯、醋酸、乙醇和丙醇的FEs。

圖5：不同進(jìn)料氣體比例下，Cu₃Ag₇和CuO催化劑上的氫氣、CO、乙烯、醋酸、乙醇和丙醇的生產(chǎn)速率。

圖6：非晶態(tài)Cu(a-Cu)的DFT計(jì)算。

總結(jié)展望

本研究揭示了CuAg氧化物前驅(qū)體在電化學(xué)CO還原過(guò)程中的結(jié)構(gòu)演變，發(fā)現(xiàn)其轉(zhuǎn)化為由非晶態(tài)Cu薄層包裹的小Ag納米顆粒組成的雙金屬?gòu)?fù)合材料。這種結(jié)構(gòu)的演變顯著提高了催化劑對(duì)C₂₊產(chǎn)品的活性和選擇性，特別是液態(tài)產(chǎn)物，如乙醇。

實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果表明，非晶態(tài)Cu層的欠配位特性是提高乙醇選擇性的關(guān)鍵因素。此外，研究還發(fā)現(xiàn)，在CO₂/CO共電解條件下，高CO濃度有利于多碳產(chǎn)物的形成。這些發(fā)現(xiàn)不僅為理解催化劑在電化學(xué)CO₂/CO還原過(guò)程中的動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)演變提供了見(jiàn)解，也為未來(lái)催化劑和催化系統(tǒng)的設(shè)計(jì)提供了指導(dǎo)。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Revealing the structural evolution of CuAg composites during electrochemical carbon monoxide reduction

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-49158-4

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/06/10/d4897edac3/

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