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?港理工JACS: β-Ni(OH)2表面重構(gòu): 一種強化OER的自激活過程

催化劑的性能取決于催化劑表面的原子結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)，其在催化過程中的行為直接影響催化劑的有效反應(yīng)位點和相關(guān)活性。作為一個典型，析氧反應(yīng)(OER)的高度氧化環(huán)境可以導(dǎo)致各種催化劑表面的動態(tài)重構(gòu)，形成更活躍的或惰性物種，這顯著影響OER活性。因此，在OER過程中探測這種重構(gòu)行為對于確定真正的活性物種和相關(guān)的催化機制是必要的。傳統(tǒng)的表征技術(shù)只能檢測到不可逆轉(zhuǎn)的結(jié)構(gòu)重組，而忽略了所有只能通過原位檢測的中間過程和可逆過程。目前的原位顯微鏡和光譜技術(shù)可以揭示OER過程中的動態(tài)結(jié)構(gòu)和成鍵演化，但由于液體電解質(zhì)的存在，導(dǎo)致空間分辨率降低，這限制了對于催化機理理解和催化劑性能優(yōu)化。

近日，香港理工大學(xué)朱葉課題組揭示了在OER過程中優(yōu)先發(fā)生在β-Ni(OH)₂催化劑邊緣面上的納米尺度表面重構(gòu)過程。為了更好地說明3d過渡金屬氫氧化物在更小尺度上的催化機制，利用高分辨率異位透射電子顯微鏡(TEM)，結(jié)合operando技術(shù)，來研究重構(gòu)過程的中間態(tài)。將此策略應(yīng)用于具有明確界面的單晶β-Ni(OH)₂，可以觀察到β-NiOOH為活性種，邊緣面為活性位點。

值得注意的是，研究人員揭示了由OER驅(qū)動的表面重構(gòu)過程，以在活性邊緣面形成納米多孔但外延的Ni_1-xO層。所形成的Ni_1-xO缺少Ni并含有Ni³⁺物種，這不僅增加了暴露的活性位點和Ni氧化動力學(xué)，而且優(yōu)化*OH親和力，以促進在較低電位下的限速去質(zhì)子化過程。

因此，這種依賴于面的表面重構(gòu)實際上是一個能夠顯著提高OER活性的自激活過程。在這種自激活過程的指導(dǎo)下，研究人員開發(fā)出具有較大邊界面的β-Ni(OH)₂催化劑。實驗結(jié)果表明，具有較大邊界面的β-Ni(OH)₂僅需300 mV的過電位就能產(chǎn)生200 mA cm^?2的電流密度，并在1000次CV循環(huán)后仍保持良好的活性，表明其具有優(yōu)異的反應(yīng)活性和穩(wěn)定性。

總的來說，該項工作通過研究β-Ni(OH)₂表面重構(gòu)發(fā)現(xiàn)了一種OER增強機制，為設(shè)計和開發(fā)高活性的電催化劑提供了新思路。

Facet-dependent surface restructuring on nickel (oxy)hydroxides: a self-activation process for enhanced oxygen evolution reaction. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c02292

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