第一作者：賈廣日，孫福賽
通訊單位：香港中文大學(xué)，香港大學(xué)、中科院大連化學(xué)物理研究所
論文DOI：10.1038/s41467-024-49168-2??
人工光合作用利用太陽能生產(chǎn)清潔燃料的一種很有前途的方法。光催化分解水實(shí)現(xiàn)H2和O2的2:1的比例是一個(gè)挑戰(zhàn)。這主要?dú)w結(jié)于它在實(shí)際中受到光生載流子遷移緩慢和電子/空穴快速復(fù)合兩個(gè)問題的制約。合理設(shè)計(jì)的空間分化的二維Bi4Ti3O12（BTO）納米片，以增強(qiáng)整體的水分解是一種有效的策略。這種策略實(shí)現(xiàn)了空間分化結(jié)構(gòu)克服了單晶半導(dǎo)體中不同晶面間電荷轉(zhuǎn)移的限制。所得光催化劑在模擬太陽光照下，以接近2:1的化學(xué)計(jì)量比并實(shí)現(xiàn)太陽轉(zhuǎn)化氫氣效率為0.1%。
熱點(diǎn)1. 鹽酸特異性刻蝕鈦酸鉍晶面，合成了具有空間分化結(jié)構(gòu)的鈦酸鉍單晶。 ? ?
熱點(diǎn)2. 合理設(shè)計(jì)的空間分化的二維BTO納米片克服了單晶半導(dǎo)體中不同晶面間電荷轉(zhuǎn)移的限制，能夠有效的促進(jìn)電荷載流子的重新分布，最終實(shí)現(xiàn)光分解水產(chǎn)生化學(xué)計(jì)量比的氫氣與氧氣。? ? ? ???
鈦酸鉍是一種層狀結(jié)構(gòu)的二維材料，其特點(diǎn)是鉍氧[Bi2O2]2+結(jié)構(gòu)和鈣鈦礦樣[Bi2Ti3O10]2-結(jié)構(gòu)的規(guī)則堆疊，其中Bi-O鍵可以通過質(zhì)子和鹵化物離子的相互作用蝕刻。最終導(dǎo)致沿邊緣區(qū)域形成空心結(jié)構(gòu)（圖1）。
圖1.?光催化劑的形貌和晶體結(jié)構(gòu)分析????? ? ? ? ??
SPVM研究了光生電荷分布與結(jié)構(gòu)形態(tài)之間的空間相關(guān)性以及光吸收與載流子遷移和轉(zhuǎn)移之間的依賴關(guān)系的有效工具，結(jié)果發(fā)現(xiàn)電子轉(zhuǎn)移與材料的空間形態(tài)和結(jié)構(gòu)有關(guān)。具有蝕刻邊緣的空心區(qū)域具有豐富的光生電子，這主要是由于邊緣較薄的區(qū)域可以加速電子從體和中心向表面的遷移（圖2）。
在光照射下分別在光催化表面沉積析氫助催化劑Ru/CrOx和析氧助催化劑CoOx?？涛g的BTO的光催化活性顯著提高，分別達(dá)到371.8 μmol h-1 (H2)和188.8 μmol h-1 (O2)的最大值，是原始單晶BTO的212倍。最后，刻蝕的BTO的太陽能到氫(STH)能量轉(zhuǎn)換效率估計(jì)為0.1%（圖3）。
采用一步酸蝕法合成了具有空間分異結(jié)構(gòu)的鈦酸鉍單晶，從而實(shí)現(xiàn)使光激發(fā)電荷從納米結(jié)構(gòu)的中心快速遷移到其表面和邊緣區(qū)域，達(dá)到有效的電荷轉(zhuǎn)移和分離。空間分化的光催化劑的一步激發(fā)光催化OWS在模擬太陽光照下的總太陽能制氫效率為0.1%，比原始單晶鈦酸鉍高約212倍。
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