第一作者：Kai Meng

通訊作者：余家國，張留洋

通訊單位：武漢理工大學，中國地質(zhì)大學(武漢)

余家國，中國地質(zhì)大學（武漢）教授、歐洲科學院外籍院士、國家杰出青年基金獲得者。從事半導體光催化材料、光催化分解水產(chǎn)氫、CO2還原、污染物降解、室內(nèi)空氣凈化、染料敏化和鈣鈦礦太陽能電池、電催化、電化學能源存儲、吸附等方面的研究工作。

張留洋，女，中共黨員，現(xiàn)為中國地質(zhì)大學(武漢)材料與化學學院教授、國家優(yōu)青，湖北省高層次人才, 博士生導師，2022年入選科睿唯安全球高被引科學家。主要從事光催化和電池方向的基礎研究與應用。

論文速覽

太陽能燃料合成很有趣，這種方法可以彌補其間歇性。然而，大多數(shù)光催化劑只能吸收紫外到可見光，而近紅外光仍未被利用。

本論文研究了一種新型的S型ZnO/CuInS₂異質(zhì)結光催化劑，該催化劑能夠響應近紅外光，并在光催化過程中產(chǎn)生過氧化氫（H₂O₂），同時實現(xiàn)甘油的氧化。通過ZnO和CuInS₂量子點之間的電荷轉移，可以將原本對近紅外光不活躍的ZnO轉變?yōu)榛钴S的復合體。這種強響應歸因于ZnO和CuInS₂之間的電荷遷移，增加了p型半導體界面上的自由電荷載流子濃度，從而增強了局域表面等離子共振效應和CuInS₂的近紅外響應。

該ZnO/CuInS₂異質(zhì)結在H₂O₂生產(chǎn)和甘油氧化反應中展現(xiàn)出卓越的性能，證實了近紅外響應和高效電荷轉移的重要性。通過接觸電勢差、霍爾效應測試和有限元方法計算等機理研究，直接關聯(lián)了近紅外響應和電荷轉移。本研究的方法繞過了一般光響應問題，為利用整個太陽光譜的宏偉目標邁進了一步。

圖文導讀

圖1：ZC3復合樣品的場發(fā)射掃描電子顯微鏡（FESEM）圖像、STEM圖像、高分辨透射電子顯微鏡(HRTEM)圖像。

圖2：ZnO、ZC1、ZC2、ZC3、ZC4和CuInS₂的紫外-可見光（UV-vis）漫反射光譜，以及不同樣品的載流子濃度、電荷轉移機制示意圖。

圖3：ZnO、CuInS₂和ZC3的原位和非原位X射線光電子能譜（XPS），以及ZnO、CuInS₂和ZC3復合體的接觸電勢差（CPD）和界面電子轉移及內(nèi)建電場（IEF）形成示意圖。

圖4：ZnO和ZC3的2D偽彩瞬態(tài)吸收（TA）光譜，以及在特定時間延遲下的TA光譜，和在特定波長下TA動力學的探測結果。

圖5：CuInS₂和ZC3在800-1300 nm近紅外區(qū)域的TA光譜和動力學，以及引入甲醇后對CuInS₂ TA信號的影響。

圖6：ZnO、ZCx和CuInS₂在光照下H₂O₂產(chǎn)生的性能，以及甘油光催化轉化率和ZC3在光照下H₂O₂產(chǎn)生與甘油氧化性能。

圖7：ZC3在吸附H₂O和甘油蒸汽后的原位漫反射紅外傅里葉變換光譜（DRIFTS），以及在不同溶液中ZC3的電子順磁共振（EPR）譜。

總結展望

本研究通過構建ZnO和CuInS₂量子點之間的異質(zhì)結，實現(xiàn)了對近紅外光的有效響應，并顯著提高了光催化劑在H₂O₂生產(chǎn)和甘油氧化反應中的性能。

通過電荷轉移機制的深入研究，本工作不僅為設計新型高效光催化劑提供了新思路，也為太陽能燃料合成技術的發(fā)展開辟了新途徑。期望本研究能夠激發(fā)未來光催化領域的研究，通過強化近紅外響應和電荷轉移機制，實現(xiàn)全太陽光譜的利用。

文獻信息

標題：Plasmonic Near-infrared-response S-scheme ZnO/CuInS₂ Photocatalyst for H₂O₂ Production Coupled with Glycerin Oxidation

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202406460