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電催化硝酸根還原反應(yīng)是將NO₃^–轉(zhuǎn)化為NH₃是一種新興的氨生產(chǎn)和“綠氫”儲存策略，但是NO₃^–RR高過電位和氨選擇性低的瓶頸問題函待解決，探索高效的催化劑是實現(xiàn)NO₃^–RR制氨的工業(yè)化應(yīng)用的關(guān)鍵。

近日，深圳大學(xué)劉劍洪，張黔玲教授團隊通過電位誘導(dǎo)自重構(gòu)的方法實現(xiàn)氫氧化鈷上錨定Ru單原子位點，用作硝酸鹽還原制氨的催化劑。研究發(fā)現(xiàn)，堿式碳酸氫鈷前驅(qū)體在NO₃^–RR過程中會自發(fā)自重構(gòu)形成更穩(wěn)定的Co(OH)₂，當(dāng)Ru摻雜在堿式碳酸氫鈷中能夠促進自重構(gòu)的發(fā)生，形成Ru單原子與Co(OH)₂的復(fù)合結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)顯著提升了NO₃^–RR制氨活性。有效提高了催化效率，為設(shè)計高性能NO₃^–RR制氨催化劑提供新的思路。該工作發(fā)表在國際期刊Chemical Engineering Journal上，第一作者為深圳大學(xué)曹慧群副教授與碩士研究生梁彬，通訊作者為葉盛華博士、顏學(xué)慶教授和張黔玲教授。

本文要點

要點1：針狀的堿式碳酸氫鈷（Co₂(OH)₂CO₃）在NO₃^–RR過程中表面發(fā)生電位誘導(dǎo)的自重構(gòu)形成片狀氫氧化鈷（Co(OH)₂），從而得到Co₂(OH)₂CO₃@Co(OH)₂核殼結(jié)構(gòu)。將Ru單原子摻入到Co₂(OH)₂CO₃中能夠促進深度重構(gòu)，令Co₂(OH)₂CO₃徹底自重構(gòu)為Co(OH)₂，最終形成Ru單原子位點（Ru SAS）錨定在Co(OH)₂納米片上（Ru SASs/Co HNSs）。

要點2：深度自重構(gòu)形成的Ru SASs/Co HNSs具有優(yōu)異的NO₃^–RR性能，有效的降低了硝酸根還原的過電位。在-0.3 V vs. RHE時，法拉第效率接近100%，產(chǎn)氨速率為4.83 mol h^-1 m^-2，并且能夠用作Zn-NO₃^–電池陰極。

要點3：理論和實驗分析表明，Ru SASs與Co(OH)₂之間存在電子相互作用而被穩(wěn)定錨定，Ru SASs是催化活性位點，并且NO₃^–轉(zhuǎn)化為NH₃的途徑是以*NO為特征中間體的N端途徑。此外，Ru SASs能夠有效促進了*NH₂^–到*NH₃的熱力學(xué)決速步驟，從而促進了NO₃^–到NH₃的整體轉(zhuǎn)化過程。

文章標(biāo)題：Constructing Ru single-atomic sites through potential-induced self-reconstruction to accelerate electrocatalytic nitrate reduction for ammonia production

原文鏈接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894724033709

https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.151883

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深圳大學(xué)劉劍洪/張黔玲團隊CEJ：硝酸根還原制氨！

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