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第一作者：Shenyang Xu

通訊作者：潘鋒、胡炳文、Tianyi Li、張明建

通訊單位：北京大學(xué)深圳研究生院、華東師范大學(xué)、阿貢國家實(shí)驗(yàn)室、香港中文大學(xué)（深圳）

論文速覽

作為實(shí)用容量最高的商用陰極，富鋰錳基陰極（LMR）的結(jié)構(gòu)性質(zhì)（復(fù)合還是固溶體）仍存在爭議。由于兩種層狀相組分（單斜相（C2/m）和菱形相（R-3m））的結(jié)構(gòu)極其相似，沒有一種工具可以單獨(dú)解決這一問題。

在此，研究者通過結(jié)合多種先進(jìn)技術(shù)，包括透射電子顯微鏡TEM、EDX、同步輻射X射線衍射（SXRD）、對分布函數(shù)（PDF）分析、固態(tài)核磁共振（ssNMR）和理論計(jì)算，從元素分布、局部結(jié)構(gòu)、長程結(jié)構(gòu)和短程結(jié)構(gòu)等多個(gè)角度全面研究了LMR正極材料的相結(jié)構(gòu)演變過程。

研究發(fā)現(xiàn)，從兩個(gè)相的形成到納米尺度的相融合，最終到原子級別的幾乎完全相融合，整個(gè)過程清晰可見。特別是，X射線對分布函數(shù)（PDF）分析與理論模擬相結(jié)合，首次揭示了過渡金屬（TM）-TM距離隨著相融合的進(jìn)展而增加，這使得TM-TM原子對的短程結(jié)構(gòu)變化成為判斷相融合程度的有效參數(shù)。通過調(diào)整相融合程度，實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的電化學(xué)性能。該研究為研究復(fù)雜多相體系中的結(jié)構(gòu)演化提供了一種方法，也為通過調(diào)節(jié)相融合程度來設(shè)計(jì)和優(yōu)化陰極提供了有價(jià)值的見解。

?圖文導(dǎo)讀

圖1：不同溫度下LLNCM樣品的TEM圖像和相應(yīng)的EDX圖，反映了元素分布和局部相結(jié)構(gòu)的變化。

圖2：不同溫度下LLNCM樣品的高分辨率TEM圖像和快速傅里葉變換（FFT）圖，以及高角環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）圖像和TKD測試結(jié)果，揭示了微觀結(jié)構(gòu)的變化。

圖3：不同溫度下LLNCM樣品的同步輻射X射線衍射（SXRD）圖譜，以及主要衍射峰的寬度變化，反映了長程結(jié)構(gòu)的演變。

圖4：不同溫度下LLNCM樣品的PDF圖譜，以及TM-TM距離的變化，揭示了短程結(jié)構(gòu)的變化。

圖5：相融合的微觀圖，及其對電化學(xué)性能的影響，包括首次充放電曲線、循環(huán)性能和相融合程度對電化學(xué)性能的影響。

總結(jié)展望

本研究通過多角度綜合表征，深入研究了富鋰錳基正極材料中兩個(gè)極為相似的層狀相的形成和融合過程。研究結(jié)果表明，通過調(diào)整相融合程度，可以在保持容量的同時(shí)顯著提高循環(huán)穩(wěn)定性。

此外，本研究提出的研究方法和發(fā)現(xiàn)為復(fù)雜多相系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)演變研究提供了新的視角，為設(shè)計(jì)和優(yōu)化具有優(yōu)異電化學(xué)性能的正極材料提供了新的思路。未來的研究可以進(jìn)一步探索相融合程度對正極材料性能的影響，以及如何通過精確控制合成條件來優(yōu)化相融合程度。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Multi-Angle Tracking Synthetic Kinetics of Phase Evolution in Li-Rich Mn Based Cathodes

期刊：Energy & Environmental Science

DOI：10.1039/D3EE04199A

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