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?湖大Nano Lett.: 氫鍵網(wǎng)絡促進質(zhì)子轉(zhuǎn)移和電荷分離，高效光合成H2O2

太陽能驅(qū)動的光催化2e^?氧還原反應(ORR)清潔生產(chǎn)H₂O₂具有安全、環(huán)保、節(jié)能等優(yōu)點，已引起人們的廣泛關注。盡管研究人員在開發(fā)不同的H₂O₂生產(chǎn)光催化劑方面做出了很多努力，但現(xiàn)有光催化劑的性能仍然相對較低。

此外，4e^?ORR副反應的存在也進一步限制了H₂O₂的生產(chǎn)。2e^?ORR (O₂+2H⁺+2e^?→H₂O₂)是一個質(zhì)子偶合電子轉(zhuǎn)移反應(PCET)反應，除了有效的電子轉(zhuǎn)移外，質(zhì)子的快速傳導也應該有助于H₂O₂的有效產(chǎn)生，但這在光催化2e^?ORR過程中常常被忽略。因此，考慮到ORR所涉及的關鍵PCET過程，發(fā)展具有高效質(zhì)子傳導和電子轉(zhuǎn)移的光催化劑應該是克服光催化2e^?ORR技術(shù)瓶頸的較佳方案。

近日，湖南大學楊春平和羅勝聯(lián)等將H₃PO₄分子組成的氫鍵網(wǎng)絡錨定在乙烯基官能化的共價有機框架(COF)上(COF@H₃PO₄)，亞胺鍵和乙烯基分別為氫鍵網(wǎng)絡錨定和催化反應提供了活性位點。性能測試結(jié)果顯示，COF@H₃PO₄光催化劑具有優(yōu)異的光催化活性，可見光照射60分鐘后，H₂O₂濃度達到706 μM，分別比g-C₃N₄(10 μM)和P25(3 μM)高70和235倍。

此外，在可見光照射下，COF@H₃PO₄的太陽能-化學能轉(zhuǎn)換效率高達0.69%，優(yōu)于大多數(shù)文獻報道的光催化劑。

綜合實驗結(jié)果和理論計算，COF@H₃PO₄高效光催化合成H₂O₂的機理可歸納如下：

1.H₃PO₄錨定在COF納米通道上，構(gòu)成了一個高質(zhì)子電導率的氫鍵網(wǎng)絡，極大地促進了H₂O₂生成所需的快速質(zhì)子轉(zhuǎn)移；

2.H₃PO₄的引入使COF@H₃PO₄的能帶電荷密度更加局域化，實現(xiàn)了光生載流子的高效空間分離；

3.從*OOH到H₂O₂的低能壘賦予COF@H₃PO₄更高的2e^?ORR選擇性，使得更多的光子和光生電子用于H₂O₂的生產(chǎn)。

綜上，該項研究報道了一種通過同時促進光催化過程中質(zhì)子和電子的有效轉(zhuǎn)移來提高ORR光催化性能的新策略，為光催化H₂O₂生產(chǎn)的工業(yè)化奠定了基礎。

Efficient proton transfer and charge separation within covalent organic frameworks via hydrogen-bonding network to boost H₂O₂ photosynthesis. Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c01048

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