可充電鋰氧（Li-O₂）電池具有高理論能量密度，其被認(rèn)為是蓬勃發(fā)展的電動汽車制造業(yè)有希望的候選者，但動力學(xué)緩慢和不可避免的正極鈍化導(dǎo)致循環(huán)穩(wěn)定性差，因此其商業(yè)應(yīng)用受到阻礙。

在此，浙江大學(xué)陸俊，北京理工大學(xué)蘇岳鋒、姚瑩等人通過在雙氧化還原介體（RM）輔助下精心設(shè)計了具有分級多孔空心結(jié)構(gòu)（HCS）的空心碳?xì)?。作者利用Li-O₂電池的協(xié)同工作機(jī)制系統(tǒng)地解決了放電容量下降和反應(yīng)動力學(xué)緩慢問題。具體而言，HCS的分級多孔結(jié)構(gòu)構(gòu)建了更多的空間來容納Li₂O₂，增加了活性位點(diǎn)的可行性并增強(qiáng)了放電容量。

更重要的是，雙RM通過表面介導(dǎo)模式調(diào)節(jié)Li₂O₂的生長機(jī)制，進(jìn)而產(chǎn)生具有更高電子傳輸能力的膜狀Li₂O₂。結(jié)果顯示，具有雙 RM 的基于 HCS 的 Li-O₂ 電池在 100 mA g^?1 的電流密度下表現(xiàn)出 24580 mA hg^?1 的總放電容量和 2500 h 的循環(huán)壽命。

圖1. 制備流程及結(jié)構(gòu)表征

總之，該工作提出了一種由雙RM（TTF＆DBBQ）輔助分層多孔空心碳?xì)さ墓ぷ鳈C(jī)制。研究表明，通過在碳正極中引入分級多孔結(jié)構(gòu)，在100 mA g^?1電流密度下，Li-O₂電池的放電容量從6531提高到11815 mAh g^?1，循環(huán)壽命從800小時提高到1500小時。此外，具有分層多孔中空結(jié)構(gòu)和雙RM的HCS的協(xié)同效應(yīng)，系統(tǒng)地解決了放電容量降低和反應(yīng)動力學(xué)緩慢的問題。Li-O₂電池可實現(xiàn)24 580 mAh g^?1的高放電容量，循環(huán)壽命為2500 h。

因此，該種精心設(shè)計的協(xié)同機(jī)制使Li-O₂電池能夠加快電催化反應(yīng)速率、降低界面阻抗、增加放電容量、延長循環(huán)壽命并提高往返效率。同時，該項工作將為鋰-氧電池正極材料的優(yōu)化和升級開辟了一條新途徑。

圖2. Li-O₂電池系統(tǒng)中分級多孔空心結(jié)構(gòu)和雙RM的優(yōu)化效果示意圖

Dual Redox Mediators Assisted Hierarchically Porous Hollow Carbon Shell Cathode for Enhanced Performance Li-O2 Battery, Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202304272