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第一作者：Yuqi Ren, Yiwei Fu

通訊作者：段倫博，李乃旭，劉茂昌

通訊單位：東南大學(xué)，西安交通大學(xué)

論文速覽

水（H₂O）解離在太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的催化二氧化碳（CO₂）甲烷化中起著至關(guān)重要的作用，即使對(duì)于太陽(yáng)能到化學(xué)的轉(zhuǎn)化效率< 1%且產(chǎn)物選擇性適中，也需要高溫。本文報(bào)道了一種富含氧空位（V_o）的二氧化鈰（CeO₂）催化劑，通過(guò)替換Ce原子將單原子Ni錨定在其表面V_o位點(diǎn)上，以促進(jìn)H₂O的解離并在集中光照射下實(shí)現(xiàn)有效的光熱CO₂還原。

高光子通量降低了甲烷生成的表觀活化能，并防止了V_o的耗盡。與單原子Ni配位的缺陷顯著促進(jìn)了電荷和局部聲子在Ni d-雜質(zhì)軌道上的捕獲，從而誘導(dǎo)了更有效的H₂O活化。

該催化劑展示了192.75 μmol/cm2/h的甲烷產(chǎn)率，太陽(yáng)能到化學(xué)能的轉(zhuǎn)換效率為1.14%，選擇性接近100%。本研究揭示的機(jī)理見(jiàn)解應(yīng)有助于進(jìn)一步發(fā)展H₂O活化催化劑用于CO₂還原，從而加快太陽(yáng)能化學(xué)技術(shù)的實(shí)用化。

圖文導(dǎo)讀

圖1：NF@0.1%Ni@CeO₂-V_o的形貌表征，包括TEM圖像、HAADF-STEM圖像以及Ce、O和Ni的元素分布圖。

圖2：NF@0.1%Ni@CeO₂和NF@0.1%Ni@CeO₂-V_o催化劑在集中太陽(yáng)能照射下的表面溫度、CO₂和H₂O形成CH₄的光熱催化性能，以及不同條件下CH₄產(chǎn)率。

圖3：催化劑中Ni配位環(huán)境對(duì)光熱催化性能的影響，包括密度態(tài)圖、不同溫度下穩(wěn)態(tài)PL光譜、不同輻照強(qiáng)度下的瞬態(tài)表面光電壓等。

圖4：不同催化劑在不同光照條件下CO₂光熱催化還原性能，以及表面光電壓、瞬態(tài)表面光電壓、電荷重組與轉(zhuǎn)移速率常數(shù)、光誘導(dǎo)電子的平均壽命等。

圖5：AIMD模擬和原位DRIFTS光譜研究了NF@0.1%Ni@CeO₂-V_o在集中太陽(yáng)能照射下CO₂還原的機(jī)制。

總結(jié)展望

本研究成功合成了一種高性能的NF@0.1%Ni@CeO₂-V_o催化劑，該催化劑在集中太陽(yáng)能照射下實(shí)現(xiàn)了高效穩(wěn)定的CO₂光熱催化還原為甲烷。催化劑中的單原子Ni和氧空位共同促進(jìn)了H₂O的活化和CO₂的還原。

實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果表明，催化劑表面在光照下能夠持續(xù)再生活性位點(diǎn)，同時(shí)實(shí)現(xiàn)了H₂O的熱助光催化解離。該研究不僅提供了一種高效的太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)CO₂還原技術(shù)，也為設(shè)計(jì)新型催化劑提供了重要的理論基礎(chǔ)和實(shí)驗(yàn)指導(dǎo)。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Concentrated solar CO₂ reduction in H₂O vapour with >1% energy conversion efficiency

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-49003-8

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