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中科大/延安大學(xué)AM: Mo誘導(dǎo)Zn2In2S5中全空間電場，實(shí)現(xiàn)定向電荷流動(dòng)和高效制氫

太陽能驅(qū)動(dòng)的水分解有望成為制備清潔氫能的可持續(xù)方法。然而，水氧化反應(yīng)緩慢的動(dòng)力學(xué)限制了水分解過程中析氫反應(yīng)(HER)的量子效率。空穴清除劑可以加速氧化半反應(yīng)和H₂的產(chǎn)生，但這會(huì)造成空穴能量浪費(fèi)，增加反應(yīng)成本和碳排放量。因此，通過將H₂生產(chǎn)與有機(jī)氧化脫氫相結(jié)合，建立高效、經(jīng)濟(jì)的人工光合作用途徑，是實(shí)現(xiàn)高H₂生產(chǎn)效率和充分利用光生電子-空穴對(duì)的理想解決方案。然而，由于光催化劑內(nèi)電荷分離和遷移效率差以及活性位點(diǎn)和反應(yīng)物分子之間的電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)緩慢，仍然限制了該耦合反應(yīng)的轉(zhuǎn)化效率。

近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)熊宇杰、劉敬祥、延安大學(xué)付峰和劉琳等通過整合晶體結(jié)構(gòu)和活性位點(diǎn)操縱，在Mo團(tuán)簇修飾的Zn₂In₂S₅光催化劑(Mo-Zn₂In₂S₅)中誘導(dǎo)了復(fù)雜的全空間電場。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，Mo-Zn₂In₂S₅在[001]平面方向上的內(nèi)建電場強(qiáng)度明顯放大，超過了原始的ZnIn₂S₄，促進(jìn)了在整個(gè)體相中的光生載流子的分離。此外，原子分散的Mo團(tuán)簇在光催化過程中發(fā)揮著雙重作用：首先，它們通過局部表面電場(LSEF)有效地捕獲和重定向光生電子；其次，這些Mo團(tuán)簇在Zn₂In₂S₅的基面上提供了高活性的位點(diǎn)，從而產(chǎn)生尖端效應(yīng)，優(yōu)化電子-質(zhì)子轉(zhuǎn)移，促進(jìn)產(chǎn)H₂速率。通過將整個(gè)電荷分離和轉(zhuǎn)移過程與定向電荷級(jí)聯(lián)而獲得的協(xié)同效應(yīng)，最終使Mo-Zn₂In₂S₅具有優(yōu)異的光催化性能。

在不使用共催化劑的情況下利用Mo-Zn₂In₂S₅進(jìn)行光催化H₂生產(chǎn)和苯甲醇(BA)的選擇性氧化，H₂和苯甲醛(BAD)的產(chǎn)率分別為34.35和45.31 mmol g_cat^-1 h^-1，是初始Zn₂In₂S₅催化劑的3.83和4.15倍。同時(shí)，Mo-Zn₂In₂S₅在365 nm時(shí)的H₂和BAD產(chǎn)量的最高表觀量子產(chǎn)率(AQY)分別為19.73%和23.85%。此外，Mo-Zn₂In₂S₅在四個(gè)循環(huán)反應(yīng)過程中仍保持較高的BAD選擇性，且反應(yīng)后材料的組成和形貌幾乎未發(fā)生變化。

總的來說，該項(xiàng)研究介紹了一種開創(chuàng)性的協(xié)同策略，利用全空間電場促進(jìn)光生載流子分離和轉(zhuǎn)移，為設(shè)計(jì)和開發(fā)高效的光催化劑提供了思路。

Full-space electric field in Mo-decorated Zn₂In₂S₅ polarization photocatalyst for oriented charge flow and efficient hydrogen production. Advanced Materials, 2024. DOI: 10.1002/adma.202405060

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